Effet de confinement de l’eau dans les verres bioactifs : relation structure propriétés

L’utilisation des matrices mésoporeuses nanostructurées pour le confinement de nano-objets fonctionnels ou des liquides est un domaine de recherche très actif, en vertu des applications potentielles dans divers domaines. Cependant, l’effet de confinement peut affecter les propriétés de ces nanomatériaux et par conséquent leurs potentielles et diverses applications. Cet effet dépend à la fois des liquides utilisés et des propriétés des matériaux hôtes. Dans ce contexte, les verres bioactifs de comblement et de remplacement osseux constituent des systèmes poreux dans lesquels des liquides physiologiques sont confinés. Ces biomatériaux sont de plus en plus étudiés du fait de leur utilisation fréquente en chirurgie orthopédique et en chirurgie réparatrice. Le grand intérêt de ces matériaux provient du fait de leur biocompatibilité et leur réactivité avec les fluides physiologiques, puisqu’au contact avec le milieu vivant, ils développent rapidement une couche d’hydroxyapatite sur leur surface susceptible de combler les pertes osseuses en se liant avec les tissus receveurs.Il est donc important d’étudier l’effet de confinement sur l’organisation structurale des liquides physiologiques véhiculés à travers ces nanomatériaux. Étant donné que les fluides physiologiques sont composés principalement de l’eau, nous avons focalisé nos investigations sur les propriétés structurales de l'eau confinée dans ces systèmes biologiquement actifs. Nous proposons dans ce travail de thèse d’aborder cette problématique par des méthodes expérimentales spécifiques, telle que la diffusion totale des rayons X couplée aux analyses de la fonction de distribution de paires, PDF. Des caractérisations complémentaires par calorimétrie différentielle à balayage (DSC), et des simulations Monte Carlo, corroborent les modèles structuraux obtenus par les analyses PDF. Pour mieux comprendre l’impact de la réduction de taille et l’influence des propriétés texturales des matrices hôtes sur les propriétés structurales et physiques des liquides confinés, nous avons appliqué notre méthode d’analyse multi-échelles à d’autres systèmes modèles tels que le MCM-41, et le SBA-15.Les mesures de diffusion totale des rayons X ont été effectuées en fonction de la température pour les différents matériaux étudiés. En complément, les simulations numériques ont été réalisées à l'aide du code EPSR, Empirical Potential Structure Refinement. Les résultats obtenus montrent une structuration non homogène de l'eau confinée à l'intérieur des pores. Nous avons montré que l’organisation structurale des liquides confinés dépend de la taille des pores, de leur taux de remplissage et des propriétés texturales des nanomatériaux hôtes. De plus, nos résultats des analyses de la fonction de distribution partielle de paires montrent que les liquides confinés dans des pores larges, (diamètre de pore > 5 nm), présentent trois phases. Cependant, une seule phase plus distordue a été observée dans les matrices avec des pores plus étroits.