Atomistic contribution to the understanding of metallic and silica glasses

Contribution atomistique à la compréhension des verres métalliques et de silice Les matériaux amorphes sont omniprésents dans la vie quotidienne. Ils comprennent des verres "dures" et "mous". Le systèmes amorphes durs sont généralement considérés comme des matériaux de structure, dont les propriétés et l'utilisation sont comparable à celles des solides cristallins. Les verres mous sont généralement considérés comme des fluides complexes, décrits pour leurs propriétés rhéologiques et les applications correspondantes pratiques. Les matériaux amorphes peuvent soit présenter un comportement de type solide ou de flux en fonction de leur charge mécanique: tous sont des fluides à limite apparente d'élasticité. Leurs limites d'utilisation sont souvent définies par l'apparition de bandes de cisaillement, une forme extrême de localisation vu dans des verres moléculaires ainsi que dans les matériaux granulaires. Il ya maintenant des preuves considérables que ce sont les conséquences de l'existence d'une structure désordonnée au niveau des constituants élémentaires. Les études de la plasticité des solides amorphes, sont encore gênés par l'absence de tout défaut identifiable responsable de la réponse plastique. Il est maintenant reconnu que la plasticité est le résultat net des réarrangements locaux, ou "transformations de cisaillement", impliquant des petits groupes de particules. Ces réarrangements sont thermiquement - activées et sont ubiquitaires dans le processus de relaxation de déformation structurelle des verres à basse température. Malheureusement, ils se déroulent sur des échelles de temps long par rapport à ceux qui sont accessibles aux simulations de dynamique moléculaire. Certains nouveaux outils très prometteurs, cependant, ouvrent la voie vers des algorithmes accélérés pour la simulation de systèmes thermiques. Ils sont basés sur les méthodes numériques développées au cours de ces deux dernières décennies pour déterminer les transitions thermiquement activés dans les systèmes atomiques. Un intérêt particulier ici est la technique d'activation-relaxation (ART). Dans cette étude, nous allons montrer que, même si une recherche exhaustive des points de selle pour des solides désordonnés est impossible, ART peut identifier assez de points de selles pour construire des échantillons statistiquement pertinents, à partir desquelle des distributions stationnaires peuvent être calculées. Le but de cette thèse strictement numérique était de prédire les cinétiques thermiquement activées dans des verres telles que celles rencontrées expérimentalement. La nature de ces événements microscopique qui se produisent dans miscroscopic systèmes désordonnés a été étudiée à la fois sous des contraintes mécaniques et dans des conditions de vieillissement. Nous étudions deux grandeurs décrivant ces événements au sein de l'approximation harmonique de la théorie de l'état de transition, c'est à dire l'énergie d'activation et la fréquence d'attaque. Etant donné que dans la définition d'une fréquence d'attaque la courbure du minimum initial et le point de selle sont présents, nous voulions voir (pour les verres métalliques et verres de silice) s'il y avait une relation entre les fréquences de tentative et les énergies d'activation d'un événement donné. Cette corrélation a été précédemment observée pour un large éventail de phénomènes et est appelé la règle de compensation Meyer-Neldel. Nous aussi tentons de répondre si le simple potentiel BKS sans sommation d'Ewald est capable de reproduire le polyamorphisme observé dans les verres de silice soumis à une compression hydrostatique. Outre les processus activés thermiquement, les analyses structurelles de verres métalliques et de silice ont été réalisées. Les ordres de courte et moyenne portée ont été caractérisées par deux méthodes: pavages de Voronoı pour les verres métalliques, nous fournissant des informations sur les conformations voisines proches, et dans le cas de la silice, les statistiques de distributions de chaînes moléculaires.