Impact of ballistic effects on the gel layer properties of simplified nuclear glasses : a Monte Carlo simulation approach

Impact des effets balistiques sur les propriétés de la couche de gel des verres nucléaires simplifiés : une approche de simulation Monte Carlo Après vitrification des déchets nucléaires de haute activité dans une matrice de verre borosilicaté, les conteneurs sont stockés dans un dépôt géologique en profondeur. Dans ce dépôt, le verre est exposé à une variété de radiations qui pourraient avoir un impact sur sa durabilité physique et chimique. Des expériences et des simulations ont confirmé que les dommages causés par des noyaux des recul (suite à la désintégration alpha), à travers des collisions balistiques, sera le mode dominant de dommages d’irradiation à long terme (à l’échelle géologique). L’eau présente dans le sous-sol est susceptible de percer les barrières de confinement et ainsi corroderait la matrice en verre, ce qui mènerait alors à la libération de radionucléides dans la biosphère. De plus, l’entrée en contact de la matrice en verre avec l’eau coïncide avec le phénomène de décroissance alpha. Il est donc important de comprendre comment les dommages causés par les du noyau de recul pourraient affecter le processus de corrosion du verre. La plupart des études menées dans le passé ont conclu que l’irradiation n’aura pas d’effet significatif sur la vitesse initiale d’altération du verre. Cependant, des études expérimentales récentes menées à l’aide de radiations externes, pour simuler les dommages causés par les noyaux de recul, sur les compositions de verre borosilicate, ont estimé une augmentation significative de la profondeur de la couche d’altération du verre corrodé (~4 fois supérieure). La raison principale de cette augmentation n’est pas encore connue, bien que deux hypothèses aient été proposées : les changements structuraux causés par les effets balistiques et, l’augmentation de la réactivité du verre due aux effets balistiques. Ils pourraient chacun être responsables de cette augmentation observée de la dissolution du verre. De nombreuses recherches ont été effectuées sur la compréhension de l’irradiation et de la corrosion aqueuse des verres, il n’existe pas d’études systématiques sur des séries de verres borosilicatés comprenant les deux aspects simultanément. Cependant, corréler ces deux paramètres semble indispensable pour pouvoir isoler l’effet de l’irradiation de l’effet de la structure. De plus, ceci est une étape clé dans le développement d’un modèle prédictif fiable pour la durabilité à long terme des verres.Ce travail a donc porté sur la compréhension de la synergie entre l’irradiation et la corrosion du verre sur une série de verres borosilicatés (avec et sans aluminium), en utilisant la modélisation à l’échelle atomique et l’expérimentation. Pour commencer, en utilisant la dynamique moléculaire classique (MD), l’effet de l’irradiation sur la série de verres borosilicates a été étudié en lançant des séries de cascades de déplacement (imitant les effets balistiques causés par du noyau de recul). Les modifications structurelles observées dans les verres irradiés, ont été extraites et étudiées avec la méthode Monte Carlo (MC) pour la dissolution du verre. En outre, des expériences de dissolution du verre ont été menées sur deux compositions de verre borosilicaté, irradiées et non irradiées. Ces expériences mettent en lumière le rôle de la composition, puis l’impact de l’irradiation sur la cinétique de la dissolution du verre.