Couplages entre degrés de liberté dans les pyrochlores magnétiques

Dans les oxydes pyrochlores magnétiques R2M2O7 où R3+ est une terre rare (Tb3+, Ho3+) et M4+ un métal de transition (Ti4+, Ir4+, Nb5+ /Sc3+), le réseau pyrochlore associé au principal élément magnétique R est un réseau composé de tétraèdres connectés par leur sommet induisant des comportements complexes dues à de forts effets de frustration magnétique. Cette thèse porte sur l'influence des couplages entre différents degrés de libertés (spin, orbite, charge, réseau) sur les états fondamentaux, les excitations et les propriétés de ces composés.Plusieurs techniques complémentaires sont employées pour cela : chaleur spécifique, magnétométrie, électrométrie, spectroscopie THz sur synchrotron, diffusion de neutrons et simulations numériques.La première étude se concentre sur les effets diélectriques et magnétoélectriques dans R2Ti2O7 (R3+ = Ho3+, Tb3+). Plusieurs contributions sont observées et confrontées au modèle proposé par Khomskii où une polarisation électrique locale est associée aux monopoles magnétiques dans la glace de spin. Des simulations Monte-Carlo suggèrent la nécessité d’aller au-delà de cette interprétation pour comprendre l’ensemble des observations.La seconde étude s’intéresse aux interactions magnéto-élastiques dans Tb2Ti2O7, un composé dont la nature et l’origine de l’état fondamental sont toujours incomprises. Des mesures de spectroscopie THz haute résolution sur synchrotron et sous fort champ magnétique ont mis en évidence l'importance fondamentale de ces interactions dans la physique basse température de ce composé. Un lien entre l'amplitude des hybridations spin-réseau et l'état fondamental liquide spin ou ordre quadrupolaire a été établi en comparant des échantillons de stœchiométrie légèrement différente et en modélisant numériquement ces couplages.L'étude suivante est consacrée à Tb2Ir2O7 qui, à la différence des autres pyrochlores étudiés, possède un ion magnétique Ir4+ sur le site du métal de transition. Ses propriétés magnétiques sont étudiées par diffraction et diffusion inélastique de neutrons mais aussi par une approche numérique. Il est montré que les interactions complexes entre et à l'intérieur des deux sous réseaux magnétiques du système sont responsables de l'ordre magnétique non conventionnel observé à basse température. Le rôle des interactions quadrupolaires est spécifiquement discuté.La dernière étude est préliminaire et est dédiée au composé Tb2ScNbO7. Des mesures magnétiques macroscopiques et de diffusion neutronique ont permis d’étudier l'influence du désordre de charge Sc3+/Nb5+ sur les propriétés magnétiques et l'état fondamental du système.