Frittage et développement de la microstructure du combustible nucléaire MOX RNR

Lors de la fabrication du combustible MOX (Mixed Oxide), (U,Pu)O2-x, pour RNR (Réacteurs à Neutrons Rapides), la consolidation des compacts crus mis en forme à partir des poudres mères se fait par frittage à haute température. L’étude fine du frittage réalisée dans cette étude est basée sur un couplage d’essais dilatométriques en atmosphères réductrices contrôlée et des caractérisations microstructurales multi-échelles en vue de réaliser des trajectoires de frittage et d’établir des modèles prédictifs de frittage.Dans cette étude, trois lots de poudres ont été obtenus par granulation cryogénique avec des teneurs Pu/(U+Pu) visées de 15, 26 et 33 %mol. À partir de la densité relative et de la taille de grains de chaque échantillon (crus et frittés) une trajectoire de frittage commune a été obtenue. Celle ci est donc indépendante non seulement du cycle thermique (vitesse de chauffe, température de frittage et temps de palier) mais également de la teneur en plutonium et de la stœchiométrie en oxygène. Un lot d’une teneur Pu/(U+Pu) de 26 %mol a été préparé par cobroyage direct (sur la base d’un procédé industriel de fabrication du combustible nucléaire). Une trajectoire différente de celle des lots de granulation est observée pour ce lot.Pour l’ensemble des lots (granulés et cobroyés), les calculs des coefficients de diffusion à partir des données de dilatométrie et de la carte de frittage ont mis en évidence que la densification est gouvernée par l’autodiffusion du plutonium aux joints de grains. De plus les résultats obtenus par microscopie électronique en transmission, en accord avec les résultats obtenus par diffraction des rayons X, microsonde électronique et spectroscopie Raman, ont montré que le grossissement granulaire est contrôlé par les joints de grains.Une trajectoire de frittage unique permet en outre le calcul de l’énergie d’activation de la densification en appliquant plusieurs méthodes aux données recueillies par dilatométrie. Ainsi, l’énergie d’activation de la densification est évaluée à 454 ± 64 kJ/mol pour l’ensemble des lots issus de la granulation cryogénique et à 548 ± 33 kJ/mol pour le lot cobroyé. Ces valeurs ont permis l’établissement de modèles prédictifs de frittage utiles notamment pour abaisser la température maximale et la durée totale du cycle industriel sans affecter la conformité du combustible aux spécifications.