Thermal conductivity of mixed oxide fuel (MOX) : effect of temperature, elementary chemical composition, microstructure and burn-up in reactor

Conductivité thermique du matériau combustible nucléaire (U,Pu)O₂ : prise en compte de la température, de la composition élémentaire chimique, de la microstructure et du taux de combustion en réacteur Le combustible à oxyde mixte (MOX) est le combustible nucléaire utilisé dans les réacteurs de quatrième génération, également appelés réacteurs à neutrons rapides (RNR). Ces réacteurs fonctionnent à des températures très élevées (entre 1500 et 2500 K). La conductivité thermique est donc une propriété essentielle pour la sécurité des réacteurs. Dans les conditions de fonctionnement des RNRs, le MOX est non seulement soumis à des températures élevées, mais aussi à des modifications locales de la composition élémentaire chimique et de la microstructure, qui peuvent avoir un impact important sur la conductivité thermique. L'effet de la teneur en plutonium est particulièrement intéressant pour les applications en RNR, non seulement en raison de ses changements locaux pendant l'irradiation, mais aussi parce que les réacteurs à neutrons rapides peuvent être utilisés pour recycler le plutonium. Les modèles de conductivité thermique devraient donc être prédictifs dans une large gamme de teneurs en plutonium. La plupart des approches de modélisation sont semi-empiriques dans leur description de la conductivité thermique en fonction de la température, et sont purement empiriques en termes de dépendance à la teneur en plutonium et en oxygène. Ces approches sont donc limitées par le nombre de données expérimentales disponibles, en particulier pour les températures élevées (supérieures à 2000 K) et les teneurs élevées en plutonium (supérieures à 30 at. %). L'extrapolation de ces modèles au-delà de leur domaine de validité expérimentale peut donc conduire à des incertitudes de modélisation élevées. Pour répondre à ce problème, nous proposons dans ce travail un modèle construit sur des fondements physiques. Ce modèle est basé sur une évaluation théorique de la contribution à la conductivité thermique de chacune des trois (quasi)particules responsables du transport de chaleur dans les combustibles oxydes: les phonons, les polarons et les photons. Les effets de la température, de la teneur en plutonium et en oxygène sur la conductivité thermique sont donc clairement identifiés. Des effets corrélés entre la teneur en plutonium et en oxygène ont notamment été observés, ce qui n'apparaît pas dans les approches empiriques. Ce travail a également permis d'améliorer la compréhension des effets induits par l'irradiation en RNR sur la conductivité thermique. Le modèle proposé dans ce travail a été comparé aux données expérimentales les plus récentes sur la conductivité thermique des combustibles MOX, comptant un total de 6619 points expérimentaux, provenant de différentes institutions: CEA, projets européens, AIEA, OCDE. Les données expérimentales ont confirmé l'effet de la teneur en plutonium, prédit dans ce travail, et ont en particulier fourni une preuve expérimentale des effets corrélés de la teneur en plutonium et en oxygène. Le modèle a été implémenté dans le code de performance GERMINAL, de la plateforme logicielle PLEAIDES, afin de simuler le comportement du combustible pendant l'expérience d'irradiation INTA-2. La température de combustible calculée a été comparée aux mesures de thermocouple et a montré une bonne cohérence, soulignant l'utilisation adéquate de ce modèle dans les codes de performance.