Couches minces d'oxydes pyroélectriques épitaxiées sur Si pour la récupération d'énergie thermique

Les systèmes de récupération d'énergie sont prometteurs pour l'auto-alimentation des dispositifs intégrés. Les matériaux pyroélectriques couplant un changement de température à un changement de polarisation électrique peuvent être utilisés pour la conversion de l'énergie thermique en énergie électrique sans nécessité de maintien de gradients thermiques qui constitue un inconvénient majeur dans les modules thermoélectriques compacts. Dans cette thèse, le PbZro.52Tio.48O3 (PZT) et le BaxSr1-xTiUO3 (x = l et x = 0.7) à fort coefficients pyroélectriques, sont choisis, élaborés en couches minces épitaxiées, caractérisés pour étudier leur potentiel de récupération d'énergie thermique. Ce travail comporte deux aspects : le premier consiste au développement et l'optimisation des conditions de croissance des hétérostructures intégrées et épitaxiées sur silicium. Le deuxième est focalisé sur l'étude des propriétés fonctionnelles (ferroélectriques, diélectriques et pyroélectriques) et à l' estimation du pouvoir de récupération d'énergie principalement des couches de PZT. Une corrélation entre ces deux aspects est ainsi présente. Un changement de la structure cristalline est montré sur les empilements intégrés sur Si, en comparaison avec des structures équivalentes réalisées sur substrat de STO. L'impact de ceci a été directement constaté sur les propriétés fonctionnelles des couches hétéroépitaxiées de PZT. Ainsi une anisotropie importante de ces propriétés a pu être mise en évidence, en complétant cette étude par des mesures dans le plan a l'aide de peignes interdigités. Ces observations ont été cohérentes avec les mesures de la diffraction des rayons X en fonction de la température. Par ailleurs, les différentes méthodes et configurations de mesures du coefficient pyroélectrique sur PZT ont permis une meilleure compréhension du phénomène et la distinction des diverses contributions existantes. La mesure statique indirecte issue de la variation de la polarisation rémanente en fonction de la température renseigne sur l'effet pyroélectrique intrinsèque (et secondaire). Cependant les mesures dynamiques du courant pyroélectrique pendant un changement de la température contiennent toutes les contributions pyroélectriques et non pyroélectriques, comme les effets extrinsèques et le courant de relaxation. Des mesures pyroélectriques dynamiques sous champ électrique, se rapprochant des conditions de cycles de récupération d'énergie thermique, ont permis de montrer que des courants de conduction apparaissaient même pour des bonnes couches de PZT diélectriques épaisses. Ces courants masquent les courants pyroélectriques et rendent l'application de générateur électrique par cycles thermodynamiques sous champ électrique rédhibitoire. Des composants passifs n'utilisant pas ou peu de champs électriques tels que des capteurs devront plutôt être envisagées.