The effects of irradiation on the oxidation first stages of 316L austenitic stainless steel

Etude des effets d'irradation sur les premiers stades d'oxydation d'un acier austénitique inoxydable 316L Les internes de cuve des Réacteurs à Eau sous Pression (REP) sont fabriqués en acier inoxydable austénitique (304L ou 316L). Ces matériaux sont exposés au milieu primaire sous irradiation et subissent des contraintes mécaniques. Dans ces conditions, une dégradation des composants par le phénomène de corrosion sous contrainte assistée par l’irradiation (IASCC) est susceptible de se produire. Ce phénomène complexe peut avoir une influence significative sur le temps et le coût de maintenance des composants internes des REP. La compréhension des mécanismes d’oxydation en pointe de fissure d’IASCC est donc essentielle pour mieux appréhender l’IASCC. D’un point de vue pratique, cela passe par celle de la tenue de la couche passive lors des premières étapes de corrosion. L’objectif de ce travail est de mieux appréhender le rôle de l’irradiation sur la formation des films d’oxydes. Pour limiter la complexité expérimentale liée à l’activation engendrée par les neutrons, l’effet de l’irradiation neutronique a été simulé par des pré-irradiations synthétiques aux protons. Les observations MET réalisées ont montrées que les irradiations synthétiques reproduisent aussi bien les défauts que la ségrégation intra et intergranulaire. Des oxydations aux temps courts en milieu primaire simulé (entre 5 min et 96 h) ont été réalisées pour étudier les premiers stades d’oxydation. Ainsi, cette étude est focalisée sur la compréhension des phénomènes régissant les stades initiaux de formation et de croissance des couches d’oxydes sur l’alliage 316L. Les oxydations ont été conçues pour obtenir, sur un même échantillon, une zone irradiée et non irradiée afin de décorréler l’effet de l’irradiation pour des conditions d’oxydation identiques. L’orientation cristallographique des grains de métal sous jacents a été prise en compte et son effet évalué. L’influence de quelques inhomogénéités de surface (écrouissage et inclusions) a aussi été étudiée. De plus, un échantillon a été oxydé sous flux de proton durant 24 heures afin d’étudier l’influence de la corrosion assistée par l’irradiation. Enfin, les oxydes formés en pointe de fissure d’IASCC prélevée sur une vis extraite d’une centrale nucléaire française ont été étudiés et comparés à ceux formés sur les échantillons oxydés en milieu REP simulé. Les oxydes ont été étudiés de l’échelle macroscopique jusqu'à l’échelle nanoscopique (microscopie optique, Rayons X par incidence Rasantes, spectroscopie Raman, Microscopie Electronique à Balayage et en Transmission). La morphologie, l’épaisseur, la structure et la composition des oxydes ont été analysées. Les oxydes sont dans tous les cas duplex et de structure spinelle. Les cristallites externes sont riches en fer tandis que l’oxyde interne est riche en chrome, fer et nickel. La comparaison des échantillons sur zones irradiées et non irradiées a permis de montrer que la nature et la densité de défauts proches de l’interface métal/oxyde jouent un rôle sur la morphologie, l’épaisseur et la composition des oxydes. Les oxydes sont similaires à ceux formés en pointe de fissure d’IASCC prélevée sur le composant extrait. Ces travaux démontrent que l’orientation cristallographique du métal de base influence la cinétique d’oxydation et qu’une relation d’épitaxie s’établit entre les oxydes et le substrat. Par ailleurs, il a été constaté que l’écrouissage et la présence d’inclusion affectent les oxydes formés. L’ensemble de ces résultats a permis d’apporter de nouveaux éléments de compréhension relatifs à la formation et croissance des oxydes formés sur les aciers inoxydables austénitiques en milieu primaire. Ces travaux mettent de plus en avant l’effet des défauts d’irradiation sur les oxydes formés et l’alternative que représentent les pre-irradiations synthétiques pour émuler les microstructures neutroniques. Un mécanisme de corrosion prenant en compte l’orientation cristallographique, l’état de surface du matériau et les défauts d’irradiation a été proposé.