Determination of the nuclear and magnetic structure of manganese oxide epitaxial thin films : an X-ray and neutron diffraction study

Détermination de la structure nucléaire et magnétique de couches minces épitaxiées d'oxyde de manganèse : étude par diffraction de rayons X et de neutrons La recherche de nouveaux matériaux en films minces magnétiques constitue un domaine prometteur. En particulier les films épitaxiés de La(1−x)Sr(x)MnO3 (LSMO), connus pour leurs propriétés remarquables comme la magnétorésistance et la demi-métallicité, semblent prometteurs pour des applications en spintronique. Cette thése vise à déterminer la structure nucléaire et magnétique des films épitaxiés de LSMO ainsi que des superréseaux à base de LSMO, en utilisant la diffraction des rayons X et des neutrons, complétées par de la magnétométrie.Sur un film de LSMO de 40,9 nm déposé sur un substrat de silicium avec une couche tampon de SrTiO3 (STO), nous présentons une étude de diffraction de type monocristal. Les mesures aux rayons X, qui ont nécessité des méthodes de mesure et d’affinement de structure innovantes, ont révélé un groupe d’espace nucléaire I 4/m. Grâce à l’instrument D10+ de l’Institut Laue-Langevin, l’ordre magnétique a été déterminé par la mesure de l’intensité des pics de Bragg correspondant à la structure magnétique. La combinaison de la diffraction des neutrons et des mesures d’aimantation au magnétométre à SQUID a révélé un alignement ferromagnétique principalement dans le plan, avec un léger angle vers l’extérieur, preuve de l’existence pour cette épaisseur des films d’une relaxation incompléte de la déformation du réseau.Nous avons également exploré l’impact de cette déformation sur ses propriétés magnétiques en utilisant des échantillons de superréseaux composés des couches de LSMO et de BaTiO3 (BTO) déposées sur un substrat STO. Pour la structure (LSMO)3/(BTO)3, les mesures de diffraction des neutrons effectuées sur D10 ont été analysées à l’aide de calculs DFT, révélant les arrangements spatiaux des différentes couches. Les études d’aimantation ontrévélé un comportement antiferromagnétique, la diffraction des rayons X a confirmé la présence de la déformation due aux couches de BTO.L’effet du changement du nombre de couches (LSMO ou BTO) a été étudié en utilisant des échantillons (LSMO)3/(BTO)2 et (LSMO)2/(BTO)3. Les résultats d’aimantation ont montré que tous les superréseaux sont de nature antiferromagnétique, avec de légéres différences dans l’alignement des spins. En particulier, dans l’échantillon (LSMO)3/(BTO)2, les couchesde LSMO sont couplées magnétiquement à travers les couches de BTO.En résumé, cette thése explore les méthodes de diffraction de monocristaux pour déterminer les structures nucléaires et magnétiques dans les couches épitaxiées. Ces résultats constituent une base pour les recherches ultérieures, offrant un aperçu du potentiel et des défis des études de diffraction sur les couches minces.