Valorisation de CO₂ en synthèse de carbonates et carbamates cycliques et leurs dérivés

Cette thèse s’inscrit dans le cadre de la valorisation du dioxyde de carbone (CO₂), ressource renouvelable d’intérêt majeur pour la chimie durable. Après une étude bibliographique sur ses stratégies de capture, de stockage et d’activation, les travaux ont porté sur le développement de systèmes catalytiques performants pour son piégeage par des alcools propargyliques en carbonates cycliques. Un système catalytique (AgOAc/KI) relaté dans la littérature, a été réexaminé en détail et optimisé, permettant une cyclocarbonatation efficace sous pression atmosphérique de CO₂. En parallèle, un nouveau système catalytique original à base l’or, (IPrAuCl/Cs₂CO₃), a été conçu et développé dans ce travail. Celui-ci a montré une grande stabilité et une sélectivité élevée. Une première C–H activation sur un carbonate modèle avec un acrylate a également été réalisée, ouvrant la voie à de nouvelles méthodologies de couplages C–H direct.Les carbonates obtenus se sont révélés être de véritables plateformes moléculaires, conduisant à des α-hydroxy lactames, oxazolidinones et énamides. Celles-ci ont été transformés ensuite par cyclisation pallado-catalysée ou azacyclisation acido-induite via un ion N-acyliminium. L’introduction d’une fonction propargylique a ensuite permis d’exploiter la chimie “click” (CuAAC) sous catalyse (Cu(II)/montmorillonite K10), menant à des triazoles 1,4-disubstitués dans des conditions douces, durables et avec une recyclabilité potentielle.Ces triazoles ont été évalués ensuite pour leurs propriétés biologiques. Ces azoles ont montré une activité antifongique contre Candida albicans et une efficacité in vivo sur le modèle Caenorhabditis elegans, avec inhibition de la filamentation et du biofilm. Ce travail démontre la synergie entre catalyse, chimie durable et applications biologiques, ouvrant la voie à la conception de molécules bioactives issues du CO₂.