Towards CO2 circularity : feasibility and limits of CO2 capture and utilization

Vers la circularité du CO2 : Faisabilité et limites du captage et de la valorisation du CO2 Le dioxyde de carbone est l’un des principaux contributeurs au changement climatique mondial, ce qui motive les avancées dans sa capture (CC) ainsi que sa valorisation (CCU). En conséquence, le développement et l’optimisation des procédés de capture et de valorisation du CO₂ suscitent un intérêt croissant. Cette thèse de doctorat vise à analyser les technologies existantes et émergentes de capture et d’utilisation du CO₂ afin de fournir des éléments de réflexion en vue d’une production chimique durable. Dans ce contexte, une approche de simulation a été appliquée dans ce travail pour évaluer les performances techniques et environnementales de différentes technologies. Cette thèse est divisée en deux parties : la première consacrée à l’étude des technologies de capture du CO₂, et la seconde à l’évaluation des voies de valorisation (CCU). Dans la première partie, quatre technologies de capture ont été simulées sous ProSimPlus® pour la purification du biogaz en biométhane (> 96 % mol) et la production d’un flux de CO₂ liquide de haute pureté : l’absorption chimique (CA), la séparation par membranes (MS), la séparation cryogénique (CS) et le lavage à l’eau sous haute pression (HPWS). Après la simulation et l’optimisation des procédés, une Analyse du Cycle de Vie (ACV) a été réalisée. La technologie MS présente une consommation électrique plus faible (environ 0,2 kWh/Nm³ de biogaz) comparée à CA (environ 0,8 kWh/Nm³ de biogaz). De plus, la technologie MS surpasse CA sur le plan environnemental, en affichant le plus faible impact sur le réchauffement climatique, malgré un taux de récupération plus élevé dans le cas de CA (> 98 %). La seconde partie porte sur différentes voies de valorisation du CO₂ (CCU), incluant la conversion chimique et biologique pour produire deux molécules : l’éthanol et le diméthyléther (DME). Trois scénarios de production d’éthanol ont été étudiés : (S1) conversion chimique, (S2) fermentation de gaz de synthèse, et (S3) conversion directe du CO₂. Les gaz de combustion d’une cimenterie et le biogaz ont été utilisés comme sources de CO₂, avec CA et MS comme technologies de capture, et l’électrolyse de l’eau pour la production d’hydrogène. Le rendement de production d’éthanol le plus élevé a été obtenu pour le scénario S3_CA (0,345 kg/kgCO₂), tandis que le scénario S1_MS a présenté la meilleure performance en termes d’impact sur le réchauffement climatique. Concernant le DME, deux voies de production ont été analysées : la synthèse directe à partir de CO₂ et d’H₂, ainsi qu’un procédé en deux étapes utilisant le méthanol comme molécule intermédiaire. Comparées aux voies de synthèse conventionnelles existantes, les technologies CCU ont montré des impacts environnementaux contrastés, qui ne sont pas toujours en leur faveur, mettant ainsi en évidence la nécessité d’une analyse approfondie avant de considérer une voie CCU comme substitut à une technologie conventionnelle.