Conception de matériaux bio-hybrides associant Metal-Organic Frameworks et entités biologiques

Les enzymes sont des biocatalyseurs efficaces mais leur utilisation est limitée par leur fragilité inhérente et la difficulté de leur réutilisation. Ces limitations peuvent être palliées par leur immobilisation sur des supports solides. Pour que la matrice d'immobilisation soit efficace plusieurs prérequis sont nécessaires : 1) la matrice doit être stable dans les conditions d'utilisation (en particulier dans l'eau) ; 2) elle doit permettre un taux d'immobilisation élevé avec un relargage faible ; 3) elle ne doit pas affecter négativement l'activité catalytique de l'enzyme immobilisée, c'est-à-dire ne pas dénaturer l'enzyme, et permettre la diffusion des substrats jusqu'au site actif de l'enzyme et la diffusion des produits de réaction. Au regard de la littérature, il apparait que le choix de la matrice et la méthode d'immobilisation sont fortement liés au type d'enzyme employé et à l'application ciblée. Cette immobilisation d'enzyme sur un support solide peut se faire selon quatre grandes méthodes : l'adsorption par interactions faibles, le greffage covalent, l'inclusion dans les pores de la matrice ou le piégeage dans la matrice. L'encapsulation des enzymes au sein du support conduit à leur confinement tridimensionnel qui permet souvent d'améliorer leur stabilité.Ce travail s'est focalisé sur l'utilisation de Metal-Organic Frameworks comme matrice d'encapsulation d'enzymes. Les MOFs sont des matériaux hybrides, cristallins et poreux, obtenus par l'auto assemblage de blocs de construction inorganiques et organiques, créant ainsi des réseaux poreux. L'encapsulation de protéines dans des MOFs peut être effectuée par inclusion dans les pores de MOFs préformés, ceci nécessite une compatibilité de taille entre celle de l'enzyme et celle des pores. Sinon, l'enzyme peut être piégée dans (ou entre) des particules de MOF si la synthèse de celui-ci est réalisée in-situ en présence de l'enzyme. Cette stratégie requiert des conditions de synthèse compatibles avec la préservation de l'enzyme, c'est-à-dire dans l'eau et à température ambiante, qui ne sont pas des conditions usuelles pour les préparations de MOFs. Cette approche est donc limitée à quelques MOFs, et c'est pourquoi l'objectif principal de ces travaux a été d'étendre le nombre de systèmes pouvant être utilisés pour l'encapsulation d'enzymes.Différentes approches ont été employées au cours de ces travaux pour l'obtention de composite protéine-MOF. La première s'est centrée sur l'emploi d'un biopolymère pour permettre la mise en forme du composite afin de faciliter son utilisation et sa récupération. La deuxième s'est intéressée à l'immobilisation d'enzyme au sein d'un MOF mésoporeux, le MIL-100(Fe). Et une troisième méthode, s'est consacrée à l'ajout d'agents de cristallisation, lors de la synthèse du MIL-100(Fe).