Cοmpοsites Ηybrides à Base de Μatrices Ροlymères Biοsοurcées.

Dans le cadre de ce travail, une approche durable a été utilisée pour préparer, caractériser et étudier les relations structure-propriétés de matériaux composites à matrices hybrides pour des applications potentielles dans les industries de l’emballage rigide et l’électronique souple. La première campagne de l’étude a permis d’investiguer deux grades d'échantillons à base de polybutylene succinate (PBS) qui ont été injectés dans un moule préalablement thermostaté à 22°C et 78°C, en faisant un focus sur les performances thermomécaniques du matériau composite hybride ternaire PBS/CA/MCC en comparaison avec celles du PBS vierge et des binaires PBS/CA et PBS/MCC. Les résultats ont permis de démontrer que les structures cristallines des matériaux à base de PBS pouvaient évoluer en jouant sur la température du moule d’injection. Les matériaux injectés à 22°C sont plus cristallins que ceux injectés à 78°C. Les fibres de cellulose microcristalline (MCC) interagissent préférentiellement avec l’acétate de cellulose (CA) qui les enrobe tout en interagissant aussi avec le PBS. Pour la première fois, il a été démontré que l’acétate de cellulose (DS = 2.45) pouvait agir comme un agent couplant biosourcé. Toutefois, cet effet compatibilisant n’est efficace que si les autres ingrédients contiennent aussi des fonctions hydroxyles accessibles. La deuxième campagne de cette thèse a permis d’évaluer l’effet compatibilisant de l’acétate de cellulose sur l’évolution des cinétiques d’absorption d’eau, de cristallisation et de dégradation thermique du composite ternaire. Cette étude a bien démontré un effet compatibilisant efficace de l’acétate de cellulose dans la première semaine de conditionnement direct dans l’eau liquide. Ceci suggère que si l’on travaille dans un milieu moins agressif, l’effet compatibilisant de l’acétate de cellulose pourra tenir plus longtemps. L’acétate de cellulose a montré un effet hybride négatif dans la cristallisation du PBS parce que les fibres MCC n’étaient pas en contact direct avec les chaines du polymère PBS. Cependant, un effet hybride positif a été observé dans les études de cinétique de dégradation thermique : l’acétate de cellulose a retardé la dégradation des fibres MCC pour les taux de conversion inférieurs 0,25 ; tandis que pour des taux de conversion supérieurs à 0,5, la synergie des deux charges a retardé la dégradation thermique du PBS. La troisième campagne de cette thèse a permis d’étudier l’effet enrobant de l’acétate de cellulose dans un contexte où la teneur des fibres MCC augmente entre 5 wt.% et 30 wt.%. Les études ont indiqué que contrairement aux matériaux hybrides à base de PBS, l’acétate de cellulose de cellulose n’avait pas un effet compatibilisant dans les hybrides PBAT mais plutôt un effet enrobant évident sur les fibres MCC. L’effet enrobant était très positif dans les composites hybrides montrant une teneur en fibres MCC inférieure à 10 wt.% parce que ces matériaux présentaient un état de dispersion uniforme des charges. Par contre, les composites hybrides montrant une teneur en fibres MCC supérieure à 10 wt.% indiquaient le développement de phénomènes de cavitation et de coalescence des fibres MCC. Toutefois, il était satisfaisant de constater que même dans les systèmes hybrides hautement renforcés, les agrégats MCC étaient enrobés par l’acétate de cellulose. La quatrième et dernière campagne de cette étude avait pour but d’évaluer l’effet enrobant de l’acétate de cellulose dans les composites hybrides à base de PBAT. Une étude morpho-structurale plus approfondie a permis de prouver que les fibres MCC du composite binaire PBAT/MCC30 présentaient des microfibrilles longitudinales clairement discernables ; tandis que dans le composite hybride PBAT/CA20/MCC30, ces microfibrilles étaient entièrement recouvertes par une substance qui a été raisonnablement assignée à l’acétate de cellulose fondu.