Transport de fluides dans les matériaux microporeux

L'exploitation des ressources non conventionnelles de roches mères telles que les schistes gazeux contribue de plus en plus au mix énergétique mondial en raison de la raréfaction des ressources conventionnelles. L'exploitabilité de ces réservoirs repose principalement sur la qualité, la teneur et le type de matière organique qu'ils contiennent. En effet, il est admis que plus de la moitié des hydrocarbures présents dans les schistes sont adsorbés dans la matière organique solide, appelée kérogène, dont la structure est microporeuse et amorphe, et qui représente à la fois la source et le réservoir d'hydrocarbures. Le kérogène se trouve sous forme dispersée dans la matière minérale et représente environ 5% de la masse totale de la roche. La compréhension des propriétés de transport des fluides à l'échelle des micropores, en particulier leur dépendance aux conditions thermodynamiques et aux propriétés structurelles du matériau, revêt une importance cruciale pour l'optimisation de la récupération de ces ressources. De ce point de vue, l'objectif principal de cette thèse vise à bien documenter les propriétés de transport des hydrocarbures à travers les kérogènes et améliorer leur description théorique. Pour ce faire, nous avons fait le choix d'étudier les propriétés de transport des fluides à travers ces matériaux en utilisant une approche numérique basée sur des simulations moléculaires de type dynamique moléculaire et Monte Carlo, conduites sur des modèles moléculaires de kérogène mature et sur un système modèle simplifié. Ceci nous a permis d’explorer les mécanismes de transport à une échelle où l'observation expérimentale est difficile, voire impossible, et également de nous situer dans des conditions thermodynamiques supercritiques (haute pression, haute température) caractéristiques des réservoirs de gaz de schiste. La première partie de ce travail a consisté à étudier les propriétés de transport et d'adsorption des fluides purs dans des structures de kérogène mature reconstruites par simulations moléculaires. Ensuite, la dépendance des propriétés de transport aux variations des conditions thermodynamiques (température à gradient de pression fixe) ainsi qu'à la distribution de tailles de pores a été étudiée. Concernant le deuxième objectif, afin de mieux comprendre et modéliser la diffusion des fluides à l'échelle d'une constriction microporeuse entre deux pores, nous avons étudié un système modèle constitué d'une seule fente microporeuse formée dans un solide mono-couche. L'étude a consisté à simuler la diffusion de transport d'un fluide à travers la constriction en variant les paramètres géométriques (rapport d’aspect entre la largeur du pore et la taille des molécules diffusantes) et thermodynamiques (température, chargement en fluide). Ces résultats de simulations ont été comparés aux prédictions d'un modèle théorique, fondé sur la théorie cinétique des gaz et la mécanique statistique classique, qui prend en compte l'effet de la température sur la porosité accessible ainsi que l'effet du chargement en fluide à l'entrée du seuil de pore. Un bon accord a été observé entre les valeurs simulées des coefficients de diffusion et les prédictions du modèle proposé. Ce système a ainsi contribué à la compréhension des phénomènes de tamisage moléculaire survenant lors du franchissement d'une constriction microporeuse, inhérents au transport de fluides dans les matériaux microporeux tels que le kérogène.