Acoustic Response of Fluid Adsorption and Transport in Nanoporous Materials

Réponse Acoustique de l'Adsorption et du Transport de Fluides dans un Matériau Nanoporeux L'adsorption et le transport des fluides dans les matériaux nanoporeux sont au cœur de technologies efficaces ayant d'importantes applications énergétiques et environnementales. Cependant, bien que les propriétés structurelles, thermodynamiques et de transport des fluides dans les matériaux nanoporeux fassent l'objet d'intenses recherches, de nombreux aspects restent mal compris. En particulier, la signature acoustique du confinement et de l'adsorption des fluides dans les solides nanoporeux doit encore être déchiffrée et rationalisée. Dans cette thèse, nous explorons le couplage à l'échelle nanométrique entre l'adsorption/le transport des fluides et les propriétés acoustiques du matériau nanoporeux hôte. Dans le cadre de la mécanique statistique, nous utilisons des simulations de dynamique moléculaire d'un matériau nanoporeux prototypique (une zéolithe purement silicique) rempli de méthane, de dioxyde de carbone et de leur mélange. Tout d'abord, nous étudions la diffusion et la perméabilité de ces différents fluides et montrons que les coefficients de transport présentent un comportement monotone ou non monotone lorsque la quantité de fluide adsorbée augmente. Dans le cas des mélanges de fluides, nous montrons que la miscibilité/immiscibilité - avec des effets potentiels de nanoségrégation - du mélange nanoconfiné joue un rôle clé. Ensuite, nous utilisons le facteur de structure dynamique pour étudier les propriétés acoustiques de la zéolithe soumise à l'adsorption de fluide. En identifiant le mode acoustique, nous montrons que la densité du fluide affecte de manière significative la vitesse du son et son atténuation dans la zéolithe hôte. En particulier, nous développons des modèles physiques simples pour rationaliser la diminution de la vitesse du son et l'augmentation de son atténuation lors de l'adsorption du fluide. Enfin, nous montrons que la stimulation acoustique de la zéolithe remplie de fluide entraîne une augmentation significative de la diffusion et de la perméabilité du fluide.