Exploitation du rayonnement synchrotron pour l’étude à haute résolution dans l’infrarouge lointain d’hydrocarbures aromatiques polycycliques et de petites molécules protonées.

Cette thèse a été réalisée avec l'Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay sur la ligne AILES du centre de rayonnement synchrotron SOLEIL. L'objet de cette thèse est la spectroscopie à haute résolution dans l'infrarouge lointain de molécules possédant un intérêt pour l'astrophysique. Deux groupes de molécules distincts ont été abordés : des molécules hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs) et des petites molécules protonées. Les spectres de rotation-vibration de ces différentes molécules ont été enregistrés avec un spectromètre infrarouge à transformée de Fourier qui utilise le rayonnement synchrotron extrait par la ligne AILES comme source de continuum infrarouge.Concernant les molécules d'HAPs, les bandes infrarouge lointain (IRL) de la quinoxaline, la quinazoline, le [1,5]-naphthyridine, le [1,6]-naphthyridine et l'indole ont été obtenus à température ambiante dans une cellule à long parcours optique. Nous avons analysé les structures rotationnelles extrêmement denses des bandes IRL les plus intenses par la technique des combinaisons de différence car chaque mode possède une densité spectrale particulièrement importante. Des calculs DFT anharmoniques ont également été effectués afin de guider nos analyses. Les résultats préliminaires obtenus avec le dispositif Jet-AILES mis en place sur la ligne AILES concernant les molécules de fluorène et de phénanthrène, qui sont des molécules d'HAPs avec trois cycles aromatiques, sont également présentés.Pour les molécules protonées, les spectres ont été obtenus dans une cellule à décharge de type « cathode creuse ». Cette cathode pouvant être refroidi à l'azote liquide a été développé au cours de cette thèse. Les spectres de rotation-vibration de six molécules (H3+, N2H+, HCO+, ArH+, KrH+ et XeH+) ont été enregistrés dans l'infrarouge moyen (1400-4000 cm-1) ainsi que le spectre de rotation pure dans l'infrarouge lointain de quatre d'entre-elles (N2H+, ArH+, KrH+, XeH+). L'analyse des spectres des molécules de KrH+ et de XeH+, possédant de nombreuses transitions appartenant à plusieurs espèces isotopiques présentes en abondance naturelle, a été réalisée en utilisant un Hamiltonien de type Dunham pour traiter simultanément l'ensemble des isotopes. Des résultats préliminaires prometteurs en termes de sélectivité et de de sensibilité sont également présentés, avec la mise en place d'un système de détection synchrone associé à une modulation de la concentration des espèces réactives produites dans la cellule à décharge.Les résultats présentés dans ce manuscrit pourront aider à la détection et à la quantification d'espèces présentes dans le milieu interstellaire par comparaisons avec des données d'observation astronomique.