Bio-inspired heterogeneous catalysts for carbon dioxide reduction

Catalyseur hétérogène bio-inspiré pour la réduction électrochimique du CO2 Au cours des dernières décennies, dans le contexte du réchauffement climatique, l'utilisation accrue de combustibles fossiles a incité à développer de nouvelles sources d'énergie propre et durable. L'une des méthodes durables de stockage et de conversion de l'énergie consiste à réduire le CO2 en produits à haute valeur ajoutée. La valorisation du CO2 par réduction électrochimique attire l'attention en raison de sa facilité d'adaptation et d'utilisation avec différents types d'énergies renouvelables. L'objectif principal de la recherche sur la réduction électrochimique du CO2 est la conception d'un électrocatalyseur capable de réduire le CO2 en produits thermodynamiquement stables, de manière efficace et sélective, en s'inspirant de processus naturels. De plus, pour une durabilité à long terme, nous nous concentrons sur le développement d'un électrocatalyseur hétérogène. Récemment, les matériaux contenant un métal coordonné à une porphyrine ressemblant à des anneaux dans une structure en carbone (M-N-C), ont une importance particulière pour la réaction de réduction du dioxyde de carbone (CO2RR) en raison de leur faible coût, de leurs surfaces ajustables et de leur activité électrocatalytique. Cependant, il reste encore des défis à relever pour l’application au niveau industriel, tels que la faible densité de courant, le surpotentiel élevé. Le premier chapitre abordera certains de ces défis en couplant les catalyseurs à base de carbone poreux dopés avec des métaux et de l'azote sur des supports de carbone nanostructurés. Nous étudierons ensuite l’effet des supports carbonés nanostructurés sur l’activité et la sélectivité de la réduction électrochimique du CO2. Dans le deuxième chapitre, en raison de la forte demande de produits multicarbonés issus de la réduction électronique du CO2 sur le marché, la recherche a porté sur un nouveau catalyseur à base de cuivre afin d’obtenir un produit multicarboné efficace et sélectif. À cet égard, nous avons introduit la synthèse, la caractérisation structurale et morphologique (in situ et ex situ) d'un matériau carboné dopé au cuivre-azote (Cu-N-C). Le matériau présente des sites de CuN4 isolés bien définis intégrés dans une matrice de carbone et réalise la formation sélective d'éthanol à partir de l’électroréduction du CO2 avec un rendement faradique allant jusqu'à 55% (0,1 M CsHCO3, −1.2V vs. RHE, expérience de recyclage en phase gazeuse). Enfin, afin d’augmenter les sites actifs de surface, de nouveaux matériaux analogues M-N-C ont été étudiés. Dans ce chapitre, la synthèse, la caractérisation et l’activité CO2RR d’un nouveau matériau à base de Cu - polyphtalocyanine de cuivre sur nanotube de carbon (CNT) (CuPolyPc @ CNT) - ont été introduites. Une réduction efficace et sélective du CO2 en CO avec une stabilité à long terme a été démontrée.