Matériaux mous supramoléculaires électro-stimulables obtenus par auto-assemblage de viologènes

L’objectif de cette thèse est de développer des matériaux souples supramoléculaires sensibles aux stimuli électrochimiques. La stratégie de préparation et de stimulation de tels matériaux est basée sur les propriétés d’auto-assemblage d’unités moléculaires dérivés de sels de 4,4-bipyridinium (viologènes). Ce travail de thèse développe en particulier l’étude de la structure, le mécanisme de formation et la stimulation par transfert d’électrons de gels supramoléculaires conducteurs obtenus par auto-assemblage d’un viologène substitué par des groupements cholestéryles. Dans une première partie bibliographique, nous décrivons les caractéristiques principales des gels supramoléculaires, les problématiques associées à la caractérisation et à la stimulation électrique de ce type de matériau, ainsi que le potentiel des viologènes pour le développement de nouveaux gels supramoléculaires électron-responsifs. La deuxième partie de ce manuscrit est dédiée à la description du travail de synthèse, de formulation et de caractérisation ayant permis d’obtenir un gel supramoléculaire de viologène conducteur, présentant des propriétés idéales pour la stimulation électrochimique et la caractérisation in situ de la réponse du matériau. La stimulation par transfert d’électrons (photo-induit ou électrochimique) de gels de viologène conducteurs est décrite dans une troisième partie. Celle-ci décrit en détails les différentes stratégies utilisées pour permettre la réduction des unités viologène immobilisées au sein du réseau supramoléculaire structurant les gels. Ces travaux ont permis de mettre en évidence un des premiers systèmes capables de polymérisation et de dépolymérisation supramoléculaires induites par stimulation électrochimique.