Impact of Air Pollutants on the Performance and Durability of Proton Exchange Membrane Fuel Cells for Automotive Application

Impact des Polluants Atmosphériques sur la Performance et la Durabilité des Piles à Combustible à Membrane Échangeuse de Protons pour une Application Automobile Les piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) sont des dispositifs de conversion d'énergie prometteurs, offrant une haute efficacité et de faibles émissions pour des applications allant du transport à la production d'électricité stationnaire. Cependant, leur commercialisation à grande échelle reste un défi en raison de problèmes de durabilité, largement influencés par l'exposition aux polluants atmosphériques dans des conditions de fonctionnement réelles.Bien que de nombreuses recherches portent sur les effets des polluants individuels, très peu de données sont disponibles dans la littérature concernant l'impact des mélanges de polluants atmosphériques sur les performances des PEMFC, malgré le fait que, dans des scénarios réels, ces polluants coexistent et contaminent collectivement la pile à combustible. Cette thèse de doctorat vise à combler cette lacune en étudiant l'effet des mélanges de SO₂ et NO₂ sur la performance et la récupération de la cathode des PEMFC, ainsi que l'impact individuel de ces polluants, à travers une approche combinant expériences et modélisation.Expérimentalement, l'étude a évalué l'effet de la concentration en polluants (0,2-2 ppm pour le SO₂, 0,5-1 ppm pour le NO₂) et de la température de fonctionnement (45, 70 et 80 °C) sur la dégradation de la tension et la perte de surface électrochimiquement active (ECSA). La contamination par le SO₂ a entraîné de fortes chutes de tension (jusqu'à 42 % à 2 ppm après 50 heures d'exposition) et des réductions d'ECSA (60-90 %), avec une récupération partielle via une purge à l'air propre et une voltampérométrie cyclique. Le NO₂ a causé des pertes plus faibles et entièrement réversibles (2-6,5 %). Dans les mélanges SO₂/NO₂, le SO₂ a dominé l'empoisonnement, avec une récupération plus lente et moins efficace, mettant en évidence des interactions complexes. La température a significativement influencé ces effets : des températures plus élevées ont aggravé l'impact du SO₂ mais facilité la récupération, tandis que des températures plus basses ont intensifié l'effet du NO₂.Aucun modèle validé ne permettait auparavant de prédire les effets des mélanges de polluants sur les PEMFC. Un modèle prédictif novateur a donc été développé, intégrant des cinétiques d'adsorption/désorption pour simuler les phases de contamination et de récupération des polluants individuels et en mélange. Ce modèle a reproduit les tendances expérimentales avec une faible erreur relative, bien qu'il ait surestimé l'efficacité de la récupération des mélanges en raison d'interactions non modélisées. Ce travail met en évidence la dominance du SO₂, la réversibilité du NO₂ et les défis spécifiques posés par les mélanges, offrant ainsi le premier cadre validé pour prédire le comportement des PEMFC en conditions de pollution mixte et orienter les stratégies de récupération de performance en conditions réelles.