Mass sensing with graphene and carbon nanotube mechanical resonators

In recent years, carbon nanotube and graphene mechanical resonators have attracted considerable attention because of their unique properties. Their high resonance frequencies, high quality factors and their ultra-low mass turn them into exceptional sensors of minuscule external forces and masses. Their sensing capabilities hold promise for scanning probe microscopy, magnetic resonance imaging and mass spectrometry. Moreover, they are excellent probes for studying mechanical motion in the quantum regime, investigating nonlinear dynamics and carrying out surface science experiments on crystalline low-dimensional systems. A goal for fully exploiting the potential of mechanical resonators remains: Reaching the fundamental limit of the resolution of mass sensing imposed by the thermomechanical noise of the resonator. Currently, limitations are typically due to noise in the motion transduction. Nanotube and graphene resonators are particularly sensitive to noise in the detection since their intrinsically small dimensions result in minuscule transduced electrical or optical signals. This thesis researches ways for improving the mass resolution of the intrinsically smallest mechanical resonator systems, which are based on suspended graphene and carbon nanotubes. For this, we follow two complementary pathways. We first see how far we can go in terms of mass resolution with graphene resonators by reducing their size. We fabricate double clamped graphene resonators with submicron lengths and measure their mechanical properties at 4.2 K. The frequency stability of the resonators allows us to evaluate their mass resolution. We show that the frequency stability of graphene resonators is limited by the imprecision of the detection of the mechanical motion. We then develop a new electrical downmixing scheme to read-out the mechanical motion with a lower noise compared to previous techniques. It utilizes a RLC resonator together with an amplifier based on a high electron mobility transistor operated at 4.2 K. The signal to noise ratio is improved thanks to signal read-out at higher frequency (1.6 MHz compared to 1-10 kHz) and low temperature amplification. We observe an improved frequency stability measuring a carbon nanotube mechanical resonator with this read-out. The stability is no longer limited by the measurement instrumentation noise but by the device itself. Observing the intrinsic fluctuations of the resonator allows in future experiments to study surface science phenomena. We present some preliminary results that hint to the observation of the diffusion of xenon atoms on the surface of the resonator and to the adsorption of single fullerene molecules. En los últimos años, los resonadores mecánicos de nanotubos de carbono y grafeno han atraído una atención considerable debido a sus propiedades únicas. Sus altas frecuencias de resonancia, sus factores de calidad altos y su masa extremadamente baja los convierten en sensores excepcionales de fuerzas externas y masas minúsculas. Sus capacidades de detección son prometedoras para la microscopía con sonda de barrido, la tomografía por resonancia magnética y la espectrometría de masas. Además, son sondas excelentes para estudiar el movimiento mecánico en el régimen cuántico, investigar la dinámica no lineal y llevar a cabo experimentos de ciencia de superficie en sistemas cristalinos de baja dimensión. La explotación de todo el potencial de los resonadores mecánicos sigue siendo un objetivo: alcanzar el límite fundamental de la resolución de la detección de masas impuesta por el ruido termomecánico del resonador. Actualmente, las limitaciones se deben normalmente al ruido en la transducción de movimiento. Los resonadores de nanotubos y grafeno son particularmente sensibles al ruido en la detección, ya que sus dimensiones intrínsecamente pequeñas producen señales eléctricas u ópticas transducidas minúsculas. Esta tesis investiga formas de mejorar la resolución de masa de los sistemas de resonadores mecánicos intrínsecamente más pequeños, que se basan en grafeno suspendido y nanotubos de carbono. Para esto, seguimos dos caminos complementarios. Primero vemos hasta dónde podemos llegar en términos de resolución de masa con resonadores de grafeno al reducir su tamaño. Fabricamos resonadores de grafeno de doble sujeción con longitudes submicrométricas y medimos sus propiedades mecánicas a 4,2 K. La estabilidad de la frecuencia de los resonadores nos permite evaluar su resolución de masa. Mostramos que la estabilidad de la frecuencia de los resonadores de grafeno está limitada por la imprecisión de la detección del movimiento mecánico. Luego desarrollamos un nuevo esquema de downmixing eléctrico para leer el movimiento mecánico con un ruido más bajo en comparación con las técnicas anteriores. Utiliza un resonador RLC junto con un amplificador basado en un transistor de alta movilidad de electrones operado a 4,2 K. La relación señal / ruido se mejora gracias a la lectura de la señal a mayor frecuencia (1,6 MHz en comparación con 1-10 kHz) y a la amplificación a temperatura baja. Observamos una mejor estabilidad de la frecuencia midiendo un resonador mecánico de nanotubos de carbono con esta lectura. La estabilidad ya no está limitada por el ruido de la instrumentación de medición, sino por el propio dispositivo. Observar las fluctuaciones intrínsecas del resonador permite en futuros experimentos estudiar fenómenos de ciencia de superficie. Presentamos algunos resultados preliminares que apuntan a la observación de difusión de átomos de xenón en la superficie del resonador y a la adsorción de moléculas individuales de fulereno.