Optical spectroscopy of single perovskite nanocrystals for quantum photonics

Spectroscopie optique de nanocristaux uniques de perovskite pour la nanophotonique quantique Les nanocristaux de pérovskite, synthétisés pour la première fois en 2015, ont récemment émergé comme des émetteurs quantiques efficaces malgré leur synthèse colloïdale à basse température et le caractère labile de la structure pérovskite. Ces propriétés étonnantes ont donné lieu ces dernières années à un débat intense au sujet de la nature des états excitoniques à l’origine de l’émission de photons. En particulier, la nature de l’exciton proche de la bande interdite et le caractère brillant ou sombre de l’exciton de plus basse énergie restent des questions ouvertes. Alors que les arguments de symétrie prédisent un exciton sombre comme premier état excité, la combinaison d’un important couplage spin-orbite à l’instabilité de la structure pérovskite et de potentielles brisures de symétrie d’inversion pourrait donner lieu à un effet Rashba qui rendrait le premier état excité brillant, à contrario de tous les semiconducteurs connus. Dans ce cadre, ce travail est une étude expérimentale détaillée, dans le domaine spectral et temporel, de nanocristaux individuels de CsPbBr3 à température cryogénique. Pour ce faire, des plateformes expérimentales dédiées à la synthèse et la caractérisation optique à l’échelle de l’objet unique ont été mises en place par l’auteur à NTU et au LPENS. Nos mesures spectrales détaillées révèlent la complexité de l’empreinte spectrale des nanocristaux de CsPbBr3 composée de l’exciton brillant, du trion et du biexciton chacun accompagné par des répliques phonons, ainsi que sa dépendance en taille de nanocristaux. Le déclin de l’émission est examiné dans le cas de CsPbBr3 et comparé aux déclins observés dans les pérovskites en général. De plus, compte tenu du débat sur l’ordre des états de la structure fine de l’exciton, nous avons mené des expériences de magnéto-optique ainsi que de déclin en fonction de la température visant à sonder l’exciton sombre via son interaction avec l’exciton brillant. Bien que nos expériences n’aient pas révélé de signature spectrale de l’exciton sombre, elles permettent une compréhension approfondie des mécanismes de redistribution de population en jeu dans la structure fine de l’exciton. Ainsi, grâce à la combinaison d’études spectrales et temporelles de l’émission de nanocristaux de CsPbBr3, nous apportons des informations critiques sur l’exciton proche de la bande interdite. Ce travail devrait aider la communauté à raffiner les modèles théoriques et, ce faisant, converger vers une description réaliste de l’exciton dans ces matériaux naissants qui permettra finalement d’élucider l’origine des remarquables propriétés des nanocristaux de pérovskite.