Fundamental optical properties of single semiconductor nanocrystals at cryogenic temperatures

Propriétés optiques fondamentales de nanocristaux de semi-conducteurs individuels aux températures cryogéniques Les nanocristaux de semi-conducteurs présentent des propriétés optiques et électroniques remarquables en raison du confinement quantique de leurs porteurs de charge, ce qui les rend avantageux pour diverses applications en optoélectronique, dans les dispositifs émetteurs de lumière et dans les technologies basées sur le spin. La compréhension de la physique de l’exciton de bord de bande, dont la recombinaison est à l’origine de leur photoluminescence, est cruciale pour le développement de ces applications. Cette thèse porte sur l’étude expérimentale des propriétés optiques des nanocristaux de phosphure d’indium et de pérovskites d’halogénure de plomb. En utilisant une méthode de spectroscopie de magnéto-photoluminescence sur des nanocristaux uniques à basse température, nous révélons des empreintes spectrales très sensibles à la morphologie des nanocristaux et élucidons la structure fine de l’exciton de bord de bande et les énergies de liaison des complexes de charge. Dans les nanocristauxd’InP/ZnS/ZnSe, l’évolution des spectres et des déclins de luminescence sous champ magnétique montrent l’existence d’un niveau d’exciton noir situé à moins d’un millielectronvolt en dessous du triplet brillant de l’exciton, résultats étayés par un modèle tenant compte de l’anisotropie de forme du coeur d’InP. Dans les pérovskites d’halogénure de plomb, nous démontrons que l’état fondamental de l’exciton est noir et se situe plusieurs millielectronvolts en dessous des sous-niveaux d’exciton brillants les plus bas, résolvant ainsi le débat sur l’ordre des niveaux brillants et noirs de l’exciton dans ces matériaux. En combinant nos résultats avec des mesures spectroscopiques sur divers composés de nanocristaux de pérovskite, nous établissons des lois d’échelle universelles qui relient l’éclatement de la structure fine de l’exciton et les énergies de liaison du trion et du biexciton à l’énergie de l’exciton de bord de bande dans les nanostructures de pérovskite d’halogénure de plomb, quelle que soit leur composition chimique. Enfin, des analyses préliminaires de spectroscopie sur des nano-bâtonnets de pérovskite avec un grand rapport d’aspect suggèrent leur potentiel en tant qu’émetteurs de lumière quantique grâce à leur émission composée d’une raie unique.