Spectral Properties of Quantum Paraelectrics

Propriétés spectrales des paraélectriques quantiques Un SrTiO3 paraélectrique quantique est un matériau situé à proximité d'un point critique quantique de la transition ferroélectrique dans lequel la température critique vers l'état ferroélectrique est supprimée jusqu'à 0 K. Cependant, la compréhension du comportement de la transition de phase à proximité de ce point reste problématique. Ici, nous étudions les solutions solides basées sur le SrTiO3 pour approcher les régions pré-critiques du diagramme de phase et étudions le résultat de la coexistence des fluctuations quantiques et du mouvement thermique. Cela permettra la découverte de nouvelles déclarations de phase et de nouvelles propriétés physiques, résultant de la concurrence des régimes quantiques et classiques. En utilisant la concentration x de Pb dans la solution solide PbxSr1-xTiO3 comme paramètre d'accord et par l'application de la combinaison des méthodes de spectroscopie Raman et diélectrique, on approche le point critique quantique et on étudie l'interaction des phénomènes classiques et quantiques dans la zone de criticité. On obtient la température critique de PbxSr1-xTiO3 et l'évolution des propriétés dynamiques du système en fonction de x pour révéler le mécanisme de la transition. On montre que la transition ferroélectrique se produit progressivement par l'émergence de nanorégions polaires. On étudie également la transition structurelle cubique à tétragonale, qui se produit à des températures plus élevées, et montre que ses propriétés sont presque indépendantes de la concentration et ne sont pas affectées par la criticité quantique. On étudie la structure cristalline et la dynamique du réseau de solutions solides paraélectriques quantiques de BaxSr1-xTiO3 à l'aide de la diffraction des rayons X, de la spectroscopie Raman et de la spectroscopie infrarouge-térahertz (THz-IR) dans une gamme de température de 4-300 K. La diffraction des rayons X et la spectroscopie Raman révèlent la transition de phase structurale non polaire cubique à tétragonal à environ 100K. En même temps, les spectres Raman manifestent la présence de modes polaires, TO2 et TO4, normalement interdits en phase paraélectrique. L'émergence de ces modes indique l'apparition des nanorégions polaires dans une large plage de températures. Les modes deviennent plus intensifs à basse température, la dépendance en température de leurs intensités lors du refroidissement révèle un changement de pente en forme de coude, de plat à raide, indiquant l'activation des nanorégions polaires. Les spectres de transmission THz-IR montrent que les fréquences au carré des modes mous polaires TO1, responsables de la transition ferroélectrique, suivent le comportement de Cochran à haute température. Cependant, à basse température, ceux-ci ne disparaissent pas mais saturent à la température de Curie extrapolée, démontrant la caractéristique de plateau en dessous de 20K. Ce comportement, cohérent avec la saturation connue de la constante diélectrique, indique que la transition vers la phase ferroélectrique dans BaxSr1-xTiO3 est supprimée par les fluctuations quantiques et que le système reste dans l'état paraélectrique quantique à très basse température. Nous étudions également en détail les propriétés diélectriques du PbxSr1-xTiO3 et montrons que dans la composition avec x = 0,005, un plateau lisse est observé dans la dépendance à la température de la permittivité diélectrique. La hauteur du plateau dépend de la concentration en Pb et diminue progressivement lorsque x augmente. Ce plateau est dû aux fluctuations quantiques aléatoires des ions qui dominent à basses températures et concentrations. À x plus élevé, les fluctuations thermiques deviennent plus prononcées; donc le plateau disparaît