Predicting Properties of Polymer Materials Using Machine Learning Methods

Accurate prediction of polymer properties is essential for their effective application and devel- opment. However, traditional experimental methods are often prohibitively time-consuming and expensive. This thesis employs an integrated approach to predict various polymer prop- erties, including mechanical, rheological, and thermal characteristics. By combining group interaction modelling, molecular dynamics methods, and machine learning, we predicted 14 distinct physical properties of both homo-polymers and binary copolymers with varying monomer compositions. Group interaction modelling was utilized to calculate properties such as glass transition temperature, heat capacity, elastic modulus, linear thermal expansion, and Poissons ratio for homo-polymers. The accuracy of this method was found to depend heavily on the precision of input parameters, such as the Debye temperature. A substantial portion of this study employed machine learning techniques to predict polymer properties. For homo-polymers with sufficiently large datasets, we applied random forest algorithms. Molecular descriptors derived from chemical structures were used to train the model. This approach yielded robust predictive performance, with squared correlation coefficient values ranging from 0.83 to 0.955 across six different properties of homo-polymers. Our results demonstrated that machine learning models outperformed group interaction modelling, highlighting the superior reliability of machine learning approaches. One challenge in extending the machine learning approach was the lack of sufficient datasets. To address this, we employed transfer learning to predict properties of homo-polymers with smaller datasets. A neural network initially trained on heat capacity at constant pressure was adapted to predict four additional properties: specific heat capacity at constant volume, shear modulus, flexural strength, and dynamic viscosity. Despite the small dataset sizes (ranging from 13 to 18 samples), the transfer learning models achieved high accuracy, illustrating the effectiveness of transfer learning in leveraging limited data for diverse property predictions. Further expanding our research, we explored the domain of copolymers, which present a broad range of chemical compositions and potential applications. By integrating molecular dynamics simulations with machine learning, we predicted seven physical properties of 140 binary copolymers with varying monomer compositions. Using random forest models with molecular descriptors and graph neural networks with graph representations, we found that random forest models excelled in predicting properties such as density and heat capacity at constant pressure and volume, while graph neural networks outperformed in predicting properties like volume thermal expansion, density, and bulk modulus. This dual approach underscores the importance of selecting appropriate molecular representations for accurate property predictions. Collectively, these studies demonstrate the efficacy of combining machine learning, transfer learning, group interaction modelling, and molecular dynamics to predict polymer properties both accurately and efficiently. This thesis offers a comprehensive framework for accelerating polymer design and application through advanced computational methods, paving the way for future innovations in material science. RESUMEN La predicción precisa de las propiedades de los polímeros es esencial para su aplicación y desarrollo efectivo. Sin embargo, los métodos experimentales tradicionales suelen ser excesivamente lentos y costosos. Esta tesis emplea un enfoque integrado para predecir varias propiedades de los polímeros, incluidas las características mecánicas, reológicas y térmicas. Combinando el modelado de interacciones de grupo, métodos de dinámica molecular y aprendizaje automático, hemos predicho 14 propiedades físicas diferentes de homo-polímeros y copolímeros binarios con diversas composiciones de monómeros. Se utilizó el modelado de interacciones de grupo para calcular propiedades como la temperatura de transición vítrea, la capacidad calorífica, el módulo elástico, la expansión térmica lineal y el coeficiente de Poisson de los homo-polímeros. Se observó que la precisión de este método depende en gran medida de la exactitud de los parámetros de entrada, como la temperatura de Debye. Una parte sustancial de este estudio empleó técnicas de aprendizaje automático para predecir las propiedades de los polímeros. Para los homo-polímeros con bases de datos suficientemente grandes, aplicamos algoritmos de random forest. Se utilizaron descriptores moleculares derivados de las estructuras químicas para entrenar el modelo, logrando un rendimiento predictivo robusto, con valores del coeficiente de correlación cuadrado que oscilaban entre 0.83 y 0.955 en seis propiedades diferentes de los homo-polímeros. Nuestros resultados demostraron que los modelos de aprendizaje automático superaron al modelado de interacciones de grupo, subrayando la mayor fiabilidad de los enfoques de aprendizaje automático. Un desafío en la extensión del aprendizaje automático fue la falta de bases de datos suficientes. Para resolver este problema, empleamos el aprendizaje por transferencia para predecir las propiedades de homo-polímeros con bases de datos más pequeñas. Una red neuronal inicial- mente entrenada para la capacidad calorífica a presión constante se adaptó para predecir cuatro propiedades adicionales: capacidad calorífica a volumen constante, módulo de corte, resistencia a la flexión y viscosidad dinámica. A pesar del pequeño tamaño de los bases de datos (que oscilaban entre 13 y 18 muestras), los modelos de aprendizaje por transferencia lograron una alta precisión, ilustrando la efectividad del aprendizaje por transferencia para aprovechar datos limitados en la predicción de diversas propiedades. Ampliando aún más nuestra investigación, exploramos el dominio de los copolímeros, que presentan una amplia gama de composiciones químicas y aplicaciones potenciales. Al integrar simulaciones de dinámica molecular con aprendizaje automático, predijimos siete propiedades físicas de 140 copolímeros binarios con diversas composiciones de monómeros. Utilizando modelos de random forest con descriptores moleculares y redes neuronales de grafos con representaciones de grafos, encontramos que los modelos de random forest sobresalieron en la predicción de propiedades como la densidad y la capacidad calorífica a presión y volumen constantes, mientras que las redes neuronales de grafos fueron superiores para predecir propiedades como la expansión térmica volumétrica, densidad y el módulo de compresibilidad. Este enfoque dual subraya la importancia de seleccionar representaciones moleculares adecuadas para una predicción precisa de propiedades. En bases, estos estudios demuestran la eficacia de combinar aprendizaje automático, apren- dizaje por transferencia, modelado de interacciones de grupo y dinámica molecular para predecir las propiedades de los polímeros de manera precisa y eficiente. Esta tesis ofrece un marco integral para acelerar el diseño y la aplicación de polímeros mediante métodos computacionales avanzados, allanando el camino para futuras innovaciones en la ciencia de materiales.