Cadmium abundances and isotope compositions in Earth and chondrites

Détermination précise des compositions en éléments modérément volatils dans des matériels du système solaire Cette thèse s'est concentrée sur le développement d'une méthode d'analyse isotopique basée sur le Cd, un système isotopique encore peu utilisé en géochimie. Dans ce cadre, un nouveau double spike, un protocole de purification chimique par chromatographie sur résine, ainsi qu'une méthode d'analyse isotopique par spectrométrie de masse à plasma à couplage inductif ont été proposés et évalués. L'objectif est d'utiliser ce nouvel outil pour caractériser des échantillons rocheux terrestres et extra-terrestres afin de mieux comprendre l'histoire du système solaire. Les corps rocheux du système solaire sont appauvris en éléments modérément volatils (MVE) comparé à sa composition moyenne. L'intensité de cet appauvrissement est liée à la volatilité de l'élément étudié. A ce jour, aucun modèle n'a permis de rendre compte à la fois des concentrations et compositions isotopiques reportées pour ces corps. Cela a poussé la communauté géochimique à se tourner vers de nouveaux systèmes isotopiques en quête de contraintes supplémentaires. Le Cd peut aider dans ce mouvement car il s'agit d'un des MVE les plus volatils, permettant l'étude de vaporisations peu intenses. De plus, le Cd est un élément sidérophile (attiré par le fer métallique lors de la fusion partielle) et chalcophile (attiré par les phases riches en S), impliquant une présence importante dans le noyau et donc la possibilité d'étudier sa formation. Afin de valider nos données, nous avons analysé des échantillons standards déjà caractérisés. Nos résultats sont similaires à ceux obtenus par d'autres équipes de recherches, ce qui valide les méthodes employées. Nous avons ensuite analysé des basaltes de dorsales et des laves Archéennes (komatiites). Ces échantillons sont similaires isotopiquement. Nous en avons déduit une nouvelle composition isotopique pour la Terre silicatée : delta 114Cd = 0.11 ± 0.10 (2SD, n = 28) (où delta 114Cd est la déviation pour le rapport 114Cd / 110Cd entre un échantillon et le standard). Cette composition est significativement enrichie en isotope lourds par rapport à une autre proposition, basée sur des péridotites. Ce travail fait l'objet d'une publication acceptée dans Chemical Geology (non publiée à ce jour). Nous avons aussi voulu caractériser les fractionnements isotopiques affectant le Cd au cours de la différenciation d'un magma basaltique ainsi que durant un appauvrissement par vaporisation. Pour le premier sujet, nous avons étudié des laves provenant du volcan Hekla allant des basaltes aux rhyolites. Aucun fractionnement isotopique n'a été observé dans les basaltes, ce qui indique que le Cd reste alors principalement dans le magma. A l'inverse, les laves plus évoluées (des andésites basaltiques aux rhyolites) sont d'autant plus enrichies en isotopes légers qu'elles sont différenciées chimiquement. Cela suggère la cristallisation dune phase porteuse de Cd isotopiquement lourd, cependant la nature du minéral impliqué n'a pas encore été déterminée. L'impact de la vaporisation a été caractérisé sur des verres d'impacts, lesquels ont montrés une perte préférentielle des isotopes légers du Cd conduisant à un fractionnement isotopique intense. Les compositions obtenues sont toutefois largement moins fractionnées qu'attendu dans le cas dune distillation de Rayleigh parfaite, comme observé précédemment pour d'autres MVE (le Zn par exemple). Enfin, une étude des compositions de chondrites a été conduite afin de mieux comprendre système solaire précoce. Nos résultats pointent la nécessité de n'utiliser que des météorites dont la chute a été observée, les compositions en Cd des autres ayant potentiellement été largement modifiées. Une autre conclusion majeure porte sur l'hétérogénéité des chondrites, puisque de nombreux réplicats ont été caractérisés par des concentrations et/ou des compositions isotopiques significativement distinctes. Il semble donc que l'échantillonnage de grandes masses d'échantillon est nécessaire pour l'étude du Cd.