Détermination sous champ électrique du coefficient de diffusion effectif de l'eau au sein d'un matériau à base de liant hydraulique

La sûreté du stockage des déchets radioactifs repose en grande partie sur la capacité de confinement du conteneur et de l’ouvrage qui lui sont dédiés. Dans le cas des déchets radioactifs de Faible et Moyenne Activité à Vie Courte (FMA-VC), cette propriété de confinement, assurée par des matrices solides à base de matériaux cimentaires, est mesurée sur la base d’un essai de diffusion naturelle, consistant à faire traverser un traceur, de type radioactif, dans un échantillon représentatif, duquel on retire, a posteriori, un coefficient de diffusion. L’évolution de ces matériaux et les améliorations apportées à la fabrication de nouvelles enveloppes de confinement induisent des durées d’essai pouvant atteindre plusieurs années.L’objectif premier de ce travail consiste en la détermination du coefficient de diffusion effectif d’une espèce de référence, qui sera dans notre cas l’eau tritiée, dans un intervalle de temps réduit. L’approche théorique repose sur la compréhension du phénomène de transport d’espèces ioniques en solution soumises à un champ électrique. Sur les bases d’un protocole expérimental clairement établi et de la définition du facteur de formation, caractéristique topologique intrinsèque du réseau poreux, il a été possible de déterminer le coefficient de diffusion effectif de l’eau tritiée d’une gamme de bétons et de mortier d’intérêt, et cela en seulement quelques heures.Dans un second temps, la comparaison de l’essai de migration sous champ électrique constant, développé dans ce travail, avec l’essai classique de diffusion naturelle à l’eau tritiée a mis en exergue deux points cruciaux. La non-prise en compte de la décroissance radioactive du tritium dans l’interprétation de l’essai de diffusion naturelle à l’eau tritiée amène une sous-estimation non-négligeable de la valeur du coefficient de diffusion. La conservation, lors de leur phase de maturation, des matériaux d’essais dans des conditions inadaptées, induit des mesures selon la technique de migration sous champ électrique constant disparates et non répétables.Dans un dernier temps, la validation complète de la technique électrocinétique, sujet initial de ce travail, repose sur la vérification des hypothèses théoriques énoncées au préalable. Le facteur de formation, et a fortiori le coefficient de diffusion effectif, est une grandeur indépendante de la force ionique de la solution porale du matériau considéré, cela pour une gamme de solution courante dans le domaine des matériaux cimentaires. Le facteur de formation s’avère aussi indépendant de l’amplitude du champ électrique appliqué, aussi pour une gamme et des durées d’essai adaptées aux conditions de mesures définies dans le protocole. Enfin, lorsque les valeurs de coefficients de diffusion effectifs obtenues en migration et diffusion naturelle à l’eau tritiée sont comparées sur plusieurs formulations maîtrisées de matériaux cimentaires