Caractérisation de la génération de second harmonique dans des nanostructures plasmoniques

Les nanostructures métalliques ont la capacité de supporter des résonances de plasmons de surface localisés se caractérisant par une oscillation collective des électrons libres du métal. Ce phénomène, connu pour générer localement un champ électrique intense, peut notamment être exploité afin d'exalter les processus d'optique non-linéaire à l'échelle nanométrique. Au cours de cette thèse, nous nous sommes intéressés au processus de génération de second harmonique (SHG) de nanostructures en aluminium et en or. Tout d'abord, nous avons étudié l'origine du processus non-linéaire et mis en évidence le rôle important joué, dans l'or, par la contribution non-locale, issue des gradients de champ dans le volume de la nanostructure. Ensuite, nous avons montré, en associant un phénomène de double résonance et un accord des modes plasmoniques à l'excitation et à l'émission, qu'il est possible d'exalter fortement la réponse harmonique d'une nanoantenne compacte en aluminium. Dans l'optique d'obtenir une intensité non-linéaire encore plus importante, une stratégie est de coupler ces nanostructures à un nanocristal non-linéaire afin de bénéficier à la fois de la forte exaltation du champ générée par le métal et de la non-linéarité du cristal. Afin d'optimiser l'intensité harmonique générée par ces structures hybrides, disposer de nanocristaux possédant une forte non-linéarité intrinsèque est nécessaire. C'est pourquoi, au cours de cette thèse, nous avons mesuré la réponse harmonique de nanocristaux d'iodates de lantane isolés, afin d'estimer leur potentiel pour intégrer ce type de structure. De plus, un microscope optique en champ proche a été mis en place sur le dispositif expérimental permettant la manipulation de nanocristaux à proximité de structures métalliques. Cette thèse, en apportant de nouveaux éléments pour comprendre et optimiser le processus de SHG dans les nanostructures plasmoniques, offre de nouvelles perspectives pour confectionner des composants optiques efficaces pour la conversion de fréquence à l'échelle nanométrique.