Simulation moléculaire d'hydrates de gaz mixtes en conditions astrophysiques

Dans ce travail de thèse, des méthodes de simulations numériques ont été utilisées pour modéliser à l'échelle moléculaire des clathrates hydrates, dans des conditions thermodynamiques typiques des milieux astrophysiques. L'objectif était de caractériser, à l'aide des outils habituels du milieu de l'adsorption, les capacités de piégeage de ces structures particulières de l'eau. Les résultats présentés dans ce mémoire se concentrent sur un couple d'espèces chimiques, abondantes dans notre environnement astrophysique et relativement similaires : le monoxyde de carbone, CO, et le diazote, N2. Ainsi, les clathrates purs de CO et de N2, et l'hydrate mixte CO-N2 ont été étudiés, principalement à l'aide de simulations Monte-Carlo, dans l'ensemble grand canonique. En premier lieu, ces clathrates ont été examinés en les considérant au sein de cristaux infinis. Une encapsulation préférentielle des molécules de CO par rapport à celles de N2 a pu être mise en évidence dans les simulations, en accord avec des données expérimentales récentes et des calculs thermodynamiques. En second lieu, les systèmes d'hydrates ont été mis en contact avec une interface gazeuse pour étudier l'adsorption de CO et N2 en surface. Des simulations avec d'autres formes d'eau solide, aussi présentes dans les milieux astrophysiques, ont été menées. Toutes les surfaces considérées se sont avérées être encore plus sélectives dans le piégeage des molécules de CO que les cages constituant les clathrates.