Nouveau concept de catalyse hybride pour la transformation de la biomasse

Dans le contexte énergétique actuel, de nouvelles filières de production renouvelables d’énergies, de matériaux et de carburants sont encouragées. Cette étude porte sur le développement du concept de catalyse hybride, combinaison ‘one-pot’ de la catalyse chimique et de la catalyse enzymatique. Ce type de catalyse innovant a été mis au service de la transformation quantitative de polyols de type sorbitol et mannitol en fructose, substrats d’intérêt pour une chimie biosourcée. Les enzymes de type alcool déshydrogénase permettent la transformation sélective des hexitols en fructose. Un paramètre qui limite l’utilisation de la catalyse enzymatique pour l’industrie chimique est l’utilisation de cofacteur d’enzyme couteux, par exemple NAD(P)H en quantités stœchiométriques. Afin de lever ce verrou, la régénération de cofacteurs NADH et NAD+ par catalyse chimique a été développée dans cette étude. De nombreux efforts ont ainsi porté sur la rationalisation de la ‘cohabitation’ entre ces deux systèmes catalytiques de type différent afin d’obtenir un système global performant optimisé. Nous avons montré que les deux systèmes peuvent être compatibles et actifs dans des conditions de pH et température similaires. Nous avons montré une première preuve de concept de l’utilisation de la catalyse hybride dans le cadre d’une chimie biosourcée basée sur les sucres et les sucres alcools. Le mécanisme de régénération du cofacteur par le complexe d’iridium a été étudié expérimentalement et à l’aide de la DFT permettant d’améliorer les performances catalytiques globales par des modifications ciblées du complexe organométallique.