Generative methods for polymer dynamics and structure

Méthodes génératives appliqués à la dynamique et la structure des polymères Cette thèse développe des méthodologies basées sur les données pour accélérer les simulations de dynamique moléculaire (MD) des fondus de polymères. Elle aborde deux problèmes clés : la diffusion anormale transitoire (TAD) et la reconstruction des détails atomistiques à partir de représentations à gros grains (backmapping).Pour le problème de diffusion, la thèse propose un framework hybride ML-GLE combinant une équation de Langevin généralisée (GLE) avec un modèle auto-régressif neuronal (NAR). S'appuyant sur le formalisme de Mori-Zwanzig, une GLE est dérivée pour reproduire le comportement TAD. La solution implique un mouvement brownien et des processus d'Ornstein-Uhlenbeck indépendants, correspondant aux modes normaux obtenus par une transformée en cosinus discrète.Le modèle NAR est entraîné sur de courtes trajectoires MD pour approximer la dynamique non markovienne des modes normaux. Composé d'un perceptron multicouche et de couches linéaires, il génère les paramètres d'une distribution gaussienne multivariée. En phase d'inférence, il est utilisé de manière auto-régressive pour simuler la dynamique stochastique des polymères individuels.Ce framework prédit les régimes diffusif transitoires et asymptotiques sur une large gamme de températures, offrant une accélération significative par rapport aux simulations MD complètes.Pour le backmapping, la thèse propose un modèle de diffusion génératif basé sur un réseau neuronal équivariant. Cette approche incorpore des interactions fictives CG-atome et des conditions aux limites périodiques, permettant une bonne reconstruction des détails atomistiques.L'architecture du réseau tient compte des symétries rotationnelles, translationnelles et de parité, traitant les données selon leurs représentations irréductibles. Le modèle perturbe progressivement les déplacements entre les billes CG et les positions des monomères atomistiques, générant de nouvelles configurations atomistiques satisfaisant la représentation CG donnée.Le modèle génère de bonnes configurations atomistiques à partir d'ensembles de données d'entraînement relativement petits. Testé sur un système de polybutadiène, il reproduit bien la fonction de distribution radiale mais présente des difficultés avec la distribution des angles atome-atome. La méthode prouve sa scalabilité en fournissant de bons résultats sur un système plus grand.En conclusion, cette thèse présente des contributions significatives dans l'accélération des simulations MD des fondus de polymères. Le framework ML-GLE et la méthode de backmapping par diffusion ouvrent de nouvelles voies pour l'étude des propriétés structurelles et dynamiques des fondus de polymères, avec des implications potentielles pour la conception et l'optimisation des matériaux.En résumé, cette thèse représente une contribution importante à l'interface entre la science des polymères, la physique statistique et l'apprentissage automatique. Les méthodologies développées promettent d'accélérer significativement la recherche et le développement dans le domaine des matériaux polymères, avec des applications potentielles allant de la conception de nouveaux plastiques à l'optimisation des processus de fabrication.