Théorie de la spectroscopie électronique : au-delà de l'état de l'art

Le sujet de cette thèse se place dans le cadre de la spectroscopie théorique. En particulier, je propose une nouvelle dérivation ab-initio pour trouver des approximations pour la fonction de Green (GF) à un corps. Cette approche conduit à une meilleure description du couplage fermion-plasmon dans le cadre de la théorie des perturbations à plusieurs corps (MBPT), qui peut être utilisée pour étudier la spectroscopie de photoémission directe et inverse.En spectroscopie de photoémission, un échantillon est irradié par des photons et des électrons sont émis. A partir de la différence d'énergie du photon incident et des d'électrons sortant, un grand nombre d'informations sur les propriétés de l'échantillon peut être obtenu, par exemple les structures de bandes ou la durée de vie des excitations. Dans une cadre de particules indépendantes, cette différence d'énergie correspond au niveau d'énergie d'une particule que l'électron émis occupait avant la mesure. Cela conduit à un pic très intense dans le spectre, avec un poids normalisé à un. En réalité, la photoémission n'est pas juste des photons entrants et des électrons indépendants sortants, car l'échantillon est un système à plusieurs corps en interaction. L'interaction de Coulomb et la nature anti-symétrique des fermions donnent lieu aux effets d'échange-corrélation, ce qui rend le problème fondamentalement difficile à résoudre. La description, la compréhension et la prédiction des effets de l'interaction de Coulomb sur les propriétés des matériaux a été, pendant des années, l'un des grands défis de la physique théorique de la matière condensée. Dans le cadre de cette thèse, on peut imaginer que, premièrement, la photoémission crée un trou (à savoir, un électron manquant) dans l'échantillon, ce qui provoque la relaxation de tous les électrons restants. En raison de l'interaction attractive entre les trous chargés positivement et les électrons chargés négativement, les électrons se déplacent vers les trous et créent des ''quasi-particules''. L'interaction effective entre les quasi-particules est l'interaction de Coulomb écrantée dynamiquement. Elle est en général plus faible que l'interaction de Coulomb nue. Par conséquent, la structure de bandes observée est celle de quasi-particules, qui diffère du résultat en particules indépendantes. Deuxièmement, lorsque le trou se propage dans l'échantillon les électrons restants peuvent présenter des oscillations collectives : réponse de la densité à la perturbation. Ce sont des excitations neutres avec une nature approximativement bosonique, parce qu'elles sont constituées par des paires de fermions.Le couplage du trou avec les excitations neutres conduit à des structures supplémentaires dans le spectre de photoémission, appelées satellites. Cela réduit le poids des quasi-particules qui est maintenant fractionnée. Le plus souvent, les satellites dominants sont dus à des plasmons, des oscillations collectives à longue portée, mais on peut aussi observer des transitions ou excitons interbandes ou d'autres satellites qui sont dus à des couplages plus complexes.Cela montre que pour avoir une bonne description de la spectroscopie de photoémission, nous devrions étudier la propagation de particules, ainsi que l'interaction entre les particules et les plasmons ou d'autres excitations. La fonction de Green donne l'amplitude de probabilité de particules se propageant d'un point à un autre. Sa partie imaginaire donne la funtion spectrale qui a un lien direct vers le spectre mesuré dans une expérience de photoémission. Les dérivations et approximations proposées dans cette thèse donnent une nouvelle façon de calculer la fonction de Green, ce qui améliore la description de la spectroscopie de photoémission. En outre, cela permet d'accéder à d'autres grandeurs qui peuvent être obtenues à partir de la fonction de Green à un corps, en particulier les énergies totales.