Thermodynamic behavior of sulfur and nitrogen systems at high pressure and high temperature : Experimental and numerical approach

Comportement thermodynamique des systèmes soufrés à haute pression et haute température : approche expérimentale et numérique Le captage, l'utilisation et le stockage du carbone (CCUS) est l'une des méthodes qui peuvent être utilisées pour contrôler les émissions de CO₂ dans l'atmosphère et limiter le réchauffement de la planète. Le flux de CO₂ injecté sous terre peut contenir de petites quantités de composants gazeux associés tels que le SO₂. La capacité de stocker le CO₂ avec d'autres impuretés fait encore l'objet de recherches. L'existence de ces impuretés pourrait avoir un impact sur la conception et le fonctionnement des CCUS. Pour garantir le stockage à long terme du CO₂ dans des conditions sûres et durables, il est obligatoire de prendre en compte les gaz co-injectés lors de la conception et du traitement du captage, du transport et du stockage. La connaissance des propriétés thermodynamiques de ces mélanges gazeux est nécessaire pour comprendre le rôle joué par ces impuretés sur la chaîne du CCUS. Les données telles que la solubilité sont nécessaires pour comprendre et prédire, sur la base de codes géochimiques, le comportement des gaz injectés dans les formations géologiques souterraines. Avant d'aborder l'étude des mélanges ternaires contenant du CO₂, du SO₂ et de l'eau, l'accent est mis sur la solubilité du SO₂ dans l'eau. Malheureusement, il n'existe que peu d'informations sur les systèmes binaires contenant ces gaz. L'objectif de cette étude est d'acquérir de nouvelles données thermodynamiques sur le SO₂ dans des conditions géologiques de pression et de température. La solubilité du SO₂ dans l'eau est mesurée par spectroscopie Raman à l'aide de cellules optiques à haute pression et de capsules capillaires après un étalonnage basé sur la simulation moléculaire Monte Carlo (MC) et les données de la littérature. De nouvelles données de solubilité sont alors proposées pour le SO₂. L'objectif final de ce travail est d'évaluer l'impact du SO₂ sur le mélange CO₂/H₂O. En utilisant la simulation de Monte Carlo pour le mélange ternaire contenant SO₂/CO₂/H₂O, les résultats montrent qu'à faible taux de SO₂, son effet peut être négligeable sur les variations de solubilité du CO₂ dans l'eau. Cependant, à une pression plus élevée, cet effet doit être considéré. Dans l'ensemble, ce travail démontre que la combinaison des données expérimentales de la spectroscopie Raman et des simulations moléculaires est pertinente pour combler le manque d'informations sur les mélanges de gaz des systèmes rencontrés dans les opérations de CCUS.