Experimental and theoretical investigation of rare-earth doped lead-free relaxor ferroelectric Na0.5Bi0.5TiO3 system for high-temperature energy storage capacitors

Étude expérimentale et théorique du système relaxeur ferroélectrique Na0.5Bi0.5TiO3 dopé aux terres rares pour les condensateurs de stockage d'énergie à haute température Dans le présent travail de recherche, nous avons effectué une étude expérimentale et théorique détaillée sur les systèmes relaxeur ferroélectrique sans plomb Na0.5(Bi1-xREx)0.5TiO3 (xRENBT) (RE = terre rare) pour les condensateurs de stockage d'énergie à haute température. La méthode conventionnelle à l'état solide a été utilisée pour synthétiser les céramiques xRENBT (RE = Dy, et Nd) avec différents niveaux de dopage. Une phase pérovskite pure et une dense microstructure ont été révélées par XRD et SEM. En outre, une grande diversité structurale a été observée dans les systèmes xRENBT et dépend principalement de la nature et du niveau de dopage. Les études diélectriques dépendant de la température ont révélé de très faibles pertes diélectriques dans les composés dopés, en particulier à des températures élevées. Une stabilité élevée du coefficient de température de la capacité (TCC) a été obtenue pour les échantillons dopés.Les études ferroélectriques ont démontré que le dopage aux terres rares perturbe les domaines ferroélectriques de longue portée et induit plutôt des nanorégions polaires dans les systèmes étudiés. En conséquence, des propriétés de stockage d'énergie élevées ont été obtenues avec des valeurs atteignant Wrec = 1,2 J/cm3 (η = 60%) à 95 kV/cm, avec une grande stabilité en température (120 - 200°C). De plus, les hétérogénéités structurales locales induites par les éléments de terres rares se sont avérées efficaces afin d'améliorer l'effet électrocalorique des compositions dopées sur une large gamme de températures, avec un coefficient électrocalorique atteignant des valeurs élevées de ΔT/ΔE ~ 0,30×10-6 K m/V. L'effet du dopage aux terres rares sur les propriétés structurales, ferroélectriques, électroniques et magnétiques du système Na0.5(Bi3/4RE1/4)0.5TiO3 (RE = Nd, Gd, Dy et Ho) a été étudié à l'aide de la méthode FPLAPW basé sur la théorie de la fonctionnelle de la densité polarisée en spin, implémentée dans le code WIEN2k. Le mécanisme entraînant la ferroélectricité et l'effet du dopage sur les propriétés relaxeurs du système ont été minutieusement étudiés. Un modèle Heisenberg modifié a été utilisé pour simuler la transition de phase et les cycles d'hystérésis en fonction de la température des systèmes xRENBT. Les résultats obtenus ont démontré que l'ajustement des domaines polaires dans les relaxeurs ferroélectriques, sans plomb, est un moyen puissant de concevoir des matériaux avec une stabilité diélectrique, un stockage d'énergie et des propriétés électrocaloriques améliorés sur une large gamme de température