Compaction de microsphères poreuses d'oxyde de lanthanides : approche expérimentale et simulations numériques

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre de recherches sur le retraitement futur du combustible nucléaire usé et notamment sur la gestion poussée des radionucléides à vie longue tels que les actinides mineurs. Il concerne la fabrication de pastilles céramiques de Couvertures Chargées en Actinides Mineurs (CCAM) dédiées à la transmutation pour les réacteurs à neutrons rapides. Les pastilles céramiques utilisées dans le milieu nucléaire sont classiquement fabriquées en utilisant les procédés issus de la métallurgie des poudres. En raison de la pulvérulence des précurseurs poudres utilisés et de la forte radioactivité des actinides mineurs et notamment de l’américium, un procédé « sans poudre » innovant a été proposé. Ce procédé prévoit la fabrication de pastilles céramiques en utilisant des précurseurs oxydes non plus sous forme de poudre mais sous forme de microsphères (Calcined Resin Microspheres Pelletization, CRMP). Le principe de ce procédé consiste à compacter sous forme de pastilles des microsphères d’oxyde puis à fritter le comprimé obtenu.La première partie de cette étude concerne la synthèse et la caractérisation de précurseurs oxyde sous la forme de microsphères sub-millimétriques d’oxyde de lanthanides (simulants les actinides) par le procédé aux résines. Différents lots de microsphères ont pu être synthétisés afin de mieux appréhender l’influence de certains paramètres de synthèse, tel que la température de calcination, le tri en taille de la résine ou encore la teneur en lanthanides dans le cas des oxydes mixtes ont été investigués dans le but de déterminer leur impact sur les propriétés microstructurales et mécaniques de microsphères d’oxyde.L'étude aborde dans un deuxième temps la mise en forme des microsphères d’oxyde à travers une approche à la fois expérimentale et numérique. L’approche numérique utilise la méthode éléments discrets (Discrete Element Method, DEM), bien adaptée pour ces milieux granulaires. Les microsphères d’oxyde, prises individuellement, sont caractérisées mécaniquement notamment à travers la mesure de leur résistance à l'écrasement. Une mise en relation des conditions de synthèse et des tenues mécaniques des microsphères a été entreprise afin de comprendre l'impact de ces paramètres de synthèse sur le comportement mécanique du matériau. La compaction en matrice de lots de ces microsphères sous forme de pastille a été étudiée. En particulier, la compressibilité d'un certain nombre de microsphères a été analysée expérimentalement puis simulée par la DEM en mesurant la densification de la pastille en cru en fonction de la contrainte axiale appliquée et en décrivant l’évolution de sa microstructure.