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Polysaccharide-based macroporous hydrogels for phytoremediation-inspired water treatment
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Hydrogels macroporeux à base de polysaccharides pour le traitement de l'eau inspiré par la phytoremédiation
Les plantes sont une source précieuse d'inspiration pour la conception de matériaux innovants. Par exemple, leurs tiges sont formées par des structures macroporeuses parfaitement alignée qui sont indispensables pour les fonctions physiologiques de la plante. Cette architecture unique permet un transport capillaire efficace des liquides à travers les tiges grâce à la transpiration, provoquée par l'évaporation à la surface des feuilles. Inspirés par la structure et la fonction uniques de ces plantes, nous nous sommes concentrés sur l'élaboration d'hydrogels macroporeux à base de polysaccharides en utilisant ice-templating. Cette méthode permet d'obtenir une architecture hautement orientée avec une taille de pore ajustable en contrôlant les vitesses de croissance de la glace. Cependant, les matériaux à base de polysaccharides obtenus par ce procédé ont souvent une faible stabilité aqueuse limitant leurs applications. Ce travail de doctorat a pour objectif de développer des matériaux à base de polysaccharides stables dans l'eau en utilisant ice-templating suivie par une réticulation ionique topotactique. Tout d'abord, des matériaux macroporeux stables ont été créés en renforçant des matrices d'alginate avec de la cellulose oxydée via un modelage par congélation et réticulation par des ions Ca²⁺. En ajustant les rapports d'alginate et de cellulose, les propriétés du matériau ont été optimisées, et les hydrogels obtenus, imitant le xylème du céleri, ont montré une excellente capacité de transport de liquide. Un système biomimétique de traitement de l'eau a ensuite été conçu, utilisant ces hydrogels comme "tige" et des buckypapers absorbant la lumière comme "feuille". Ce système a permis, en utilisant l'énergie solaire, de dessaler efficacement l'eau salée (avec une teneure initiale de 3,5% en NaCl), atteignant une faible salinité de 0,0072 % et des taux d'évaporation stables de 1,1-1,2 kg m² h⁻¹ sur 20 cycles, avec une forte résistance à la passivation par le sel. Ensuite, afin d'améliorer les propriétés de ces matériaux pour le traitement des eaux usées, des microparticules de ZIF-8, un MOF avec de forte capacité d'adsorption et une activité photocatalytique, ont été intégrées aux hydrogels. Ces matériaux composites ont permis une adsorption efficace des colorants modèles, le bleu de methylene et l'orange de methyle orange avec des capacités d'adsorption maximales élevées de 30,5 et 35,8 mg g⁻¹, respectivement. Et également une dégradation de ces colorants sous irradiation, sans dégradation de la structure cristalline du ZIF-8. L'association d'hydrogel à un buckypaper, a permis de générer efficacement de l'eau condensée et de l'eau purifiée à partir d'eau contaminée, en utilisant l'énergie solaire. Pour étudier la diffusion de la solution de polluants dans les hydrogels, des expériences de récupération de fluorescence après photoblanchiment (FRAP) ont été menées. Celle-ci ont permis de mettre en évidence que la présence des particules de MOFs au sein de l'hydrogel favorise la diffusion des colorants. Nous avons également intégré avec succès d'autres particules de MOFs, tels que le UiO-66(Zr) et le MIL-101(Cr), tout en préservant leur intégrité structurale. Enfin, des hydrogels avec Pseudomonas putida et ZIF-8 ont été développés, montrant une survie bactérienne de 24 % et une répartition uniforme des bactéries et des particules de MOFs dans la structure macroporeuse de l'hydrogel. Ces résultats préliminaires permettent d'envisager une multi-fonctionnalité de ces matériaux en combinant les propriétés de biodégradation des bactéries et les propriétés d'adsorption des MOFs. Ces hydrogels macroporeux stables à l'eau et bio-inspirés représentent des solutions prometteuses pour la purification de l'eau.
Title: Polysaccharide-based macroporous hydrogels for phytoremediation-inspired water treatment
Description:
Hydrogels macroporeux à base de polysaccharides pour le traitement de l'eau inspiré par la phytoremédiation
Les plantes sont une source précieuse d'inspiration pour la conception de matériaux innovants.
Par exemple, leurs tiges sont formées par des structures macroporeuses parfaitement alignée qui sont indispensables pour les fonctions physiologiques de la plante.
Cette architecture unique permet un transport capillaire efficace des liquides à travers les tiges grâce à la transpiration, provoquée par l'évaporation à la surface des feuilles.
Inspirés par la structure et la fonction uniques de ces plantes, nous nous sommes concentrés sur l'élaboration d'hydrogels macroporeux à base de polysaccharides en utilisant ice-templating.
Cette méthode permet d'obtenir une architecture hautement orientée avec une taille de pore ajustable en contrôlant les vitesses de croissance de la glace.
Cependant, les matériaux à base de polysaccharides obtenus par ce procédé ont souvent une faible stabilité aqueuse limitant leurs applications.
Ce travail de doctorat a pour objectif de développer des matériaux à base de polysaccharides stables dans l'eau en utilisant ice-templating suivie par une réticulation ionique topotactique.
Tout d'abord, des matériaux macroporeux stables ont été créés en renforçant des matrices d'alginate avec de la cellulose oxydée via un modelage par congélation et réticulation par des ions Ca²⁺.
En ajustant les rapports d'alginate et de cellulose, les propriétés du matériau ont été optimisées, et les hydrogels obtenus, imitant le xylème du céleri, ont montré une excellente capacité de transport de liquide.
Un système biomimétique de traitement de l'eau a ensuite été conçu, utilisant ces hydrogels comme "tige" et des buckypapers absorbant la lumière comme "feuille".
Ce système a permis, en utilisant l'énergie solaire, de dessaler efficacement l'eau salée (avec une teneure initiale de 3,5% en NaCl), atteignant une faible salinité de 0,0072 % et des taux d'évaporation stables de 1,1-1,2 kg m² h⁻¹ sur 20 cycles, avec une forte résistance à la passivation par le sel.
Ensuite, afin d'améliorer les propriétés de ces matériaux pour le traitement des eaux usées, des microparticules de ZIF-8, un MOF avec de forte capacité d'adsorption et une activité photocatalytique, ont été intégrées aux hydrogels.
Ces matériaux composites ont permis une adsorption efficace des colorants modèles, le bleu de methylene et l'orange de methyle orange avec des capacités d'adsorption maximales élevées de 30,5 et 35,8 mg g⁻¹, respectivement.
Et également une dégradation de ces colorants sous irradiation, sans dégradation de la structure cristalline du ZIF-8.
L'association d'hydrogel à un buckypaper, a permis de générer efficacement de l'eau condensée et de l'eau purifiée à partir d'eau contaminée, en utilisant l'énergie solaire.
Pour étudier la diffusion de la solution de polluants dans les hydrogels, des expériences de récupération de fluorescence après photoblanchiment (FRAP) ont été menées.
Celle-ci ont permis de mettre en évidence que la présence des particules de MOFs au sein de l'hydrogel favorise la diffusion des colorants.
Nous avons également intégré avec succès d'autres particules de MOFs, tels que le UiO-66(Zr) et le MIL-101(Cr), tout en préservant leur intégrité structurale.
Enfin, des hydrogels avec Pseudomonas putida et ZIF-8 ont été développés, montrant une survie bactérienne de 24 % et une répartition uniforme des bactéries et des particules de MOFs dans la structure macroporeuse de l'hydrogel.
Ces résultats préliminaires permettent d'envisager une multi-fonctionnalité de ces matériaux en combinant les propriétés de biodégradation des bactéries et les propriétés d'adsorption des MOFs.
Ces hydrogels macroporeux stables à l'eau et bio-inspirés représentent des solutions prometteuses pour la purification de l'eau.
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