Vers une meilleure distribution des fluides dans les réacteurs polyphasiques

La maldistribution des phases dans les réacteurs millistructurés de type monolithe est un inconvénient majeur pour les réactions gaz-liquide, qui freine le déploiement de cette technologie à l'échelle industrielle. En effet, ce problème est d'autant plus gênant pour les réacteurs monolithes, qui sont plus efficaces que les réacteurs classiques pour les réactions catalytiques si la distribution des fluides est uniforme.Afin de résoudre ce problème, un distributeur gaz-liquide original avec une géométrie basée sur une jonction en T, et conçu au LGC pour un monolithe à 84 canaux, a été construit par fabrication additive (stéréolithographie) et testé avec un système air-eau.Pour caractériser la distribution de gaz et de liquide effectuée, un capteur résistif spécifique a été développé, qui permet de mesurer la fréquence des bulles, la vitesse des bulles et la rétention de gaz dans tous les canaux simultanément. Cet outil est constitué de circuits imprimés et de 84 paires d'électrodes, qui délivrent à haute résolution temporelle la résistivité équivalente du mélange gaz-liquide traversant chaque canal. Le capteur a été évalué avec une précision de ± 10 % pour la fréquence des bulles et de ± 20 % pour la rétention de gaz et la vitesse des bulles, par référence à l'ombroscopie, utilisée comme technique de référence.Des essais expérimentaux ont été réalisés pour plusieurs régimes d'écoulement avec le distributeur innovant et le capteur spécifique. Elles ont été comparées à celles réalisées avec un distributeur conventionnel, de technologie basée sur des plateaux perforés. Un critère combinant la fréquence des bulles et l'existence d'un écoulement gaz-liquide dans les canaux est choisi pour évaluer la maldistribution. Le distributeur proposé présente une distribution des fluides plus homogène que celui du distributeur conventionnel, avec une maldistribution de 20% pour tous les régimes, à l'exception du régime à bulles (32%). Ainsi, le distributeur conventionnel donne en moyenne une maldistribution de 61%.Pour le distributeur innovant, l'impact du matériau et de sa rugosité, l'impact de la géométrie interne du distributeur, ainsi que la stabilité des flux distribués tout au long des canaux monolithiques, ont été étudiés.Parallèlement, une approche de distribution du temps de séjour est proposée pour modéliser le comportement global de l'écoulement - quantifier la dispersion - au sein du monolithe. Pour des couples donnés de débits globaux de gaz et de liquide, cette approche combine la représentation DTS de l’écoulement de Taylor – attendu au sein des canaux – et la maldistribution observée en sortie du distributeur (ou à l’entrée du monolithe). Pour des maldistributions allant jusqu’à 20 % sur la vitesse de bulles et/ou le taux de gaz et, le degré de mélange est augmenté jusqu'à 60 % pour le nombre de Péclet or jusqu'à 160 % pour le coefficient de dispersion axiale, par rapport à ceux d'une distribution uniforme de débits équivalents.Le modèle DTS résultant peut ensuite être couplé à une cinétique de réaction afin de prédire l'avancement de la réaction à la sortie du réacteur, et permet d'explorer l'impact de maldistributions réalistes sur les performances du réacteur. Pour des maldistributions allant jusqu’à 20% sur la vitesse de bulles et/ou le taux de gaz et en considérant une cinétique de réaction de pseudo premier ordre couplée au transfert de masse d'un réactif issu de la phase gaz, la performance du réacteur est réduite d'un facteur pouvant atteindre 20%, par rapport à une distribution uniforme.