Machine learning for catalyst and reaction media optimization

Optimisation in silico de catalyseurs et de milieux réactionnels par des méthodes de machine learning Cette thèse explore l'application de l'apprentissage automatique (ML) dans deux domaines distincts de la chimie : la conception de solvants eutectiques et la découverte de catalyseurs pour la polymérisation du styrène. Ces deux études de cas illustrent comment les approches fondées sur les données peuvent compléter l'expérimentation et la modélisation traditionnelles, en permettant la modélisation prédictive, l'interprétabilité et la conception générative.Dans la première application, le travail s'est concentré sur les solvants eutectiques, une classe émergente de mélanges présentant un potentiel comme alternatives durables aux solvants conventionnels. Un nouveau jeu de données expérimentales a été constitué, comprenant 219 mélanges eutectiques et 384 non-eutectiques, ainsi que 1450 mesures de viscosité. Cet ensemble de données prend explicitement en compte la teneur en eau, un paramètre souvent négligé dans la littérature mais essentiel pour les propriétés des solvants. À partir de ces données, des modèles de classification ont été développés pour distinguer les mélanges eutectiques des non-eutectiques, tandis que des modèles de régression prédisaient la viscosité sur un vaste espace chimique. Les modèles ont atteint une grande précision, y compris au-delà du domaine d'entraînement, soulignant leur robustesse et leur utilité potentielle pour la conception pratique de solvants. Des techniques d'explicabilité ont ensuite été appliquées afin de mettre en évidence les paramètres structuraux qui gouvernent la formation eutectique et la viscosité. Ces analyses ont renforcé la confiance dans les modèles et ont fourni des pistes pour leur amélioration ainsi que pour l'orientation des expériences.La seconde application a porté sur l'utilisation du ML pour la conception de catalyseurs destinés à la polymérisation du styrène. Les modèles ont été entraînés à prédire les énergies de coordination et les barrières d'activation pour la première insertion du monomère, sur un ensemble de 32 complexes de métaux de transition. Malgré la petite taille du jeu de données, les modèles ont reproduit avec une grande précision les résultats de la chimie quantique. Au-delà des tâches prédictives, le cadre a été étendu à la conception générative : des valeurs énergétiques cibles ont été définies, et les modèles ont identifié les combinaisons optimales de caractéristiques structurales globales compatibles avec ces objectifs. Ces " règles de conception " ont ensuite été traduites en ligands chimiquement pertinents, dont plusieurs ont été validés par des calculs de chimie quantique supplémentaires. Des méthodes d'IA explicable ont apporté un éclairage supplémentaire en révélant comment les facteurs stériques et électroniques influencent les énergies de coordination et d'activation, couplant ainsi performance prédictive et interprétation mécanistique.En reliant prédiction, explication et conception générative, cette thèse met en évidence le potentiel transformateur du ML en chimie. Pour les solvants, il permet l'identification et l'évaluation systématiques de mélanges eutectiques, guidant la recherche d'alternatives plus vertes. Pour la catalyse, il soutient la conception rationnelle de complexes de métaux de transition en reliant des descripteurs énergétiques à des motifs structuraux. Dans leur ensemble, ces travaux montrent comment le ML peut réduire la dépendance à l'égard de calculs et d'expériences coûteux, en offrant des éclairages physiquement pertinents. Ils posent également les bases de développements futurs, tels que l'identification de solvants eutectiques profonds naturels à faible viscosité, ou la conception de catalyseurs efficaces pour des classes plus larges de réactions de polymérisation.À travers ces contributions, la thèse illustre que le ML n'est pas seulement un outil prédictif, mais également un cadre pour la découverte, capable d'accélérer l'innovation chimique tout en approfondissant la compréhension mécanistique.