Optoelectronics of single layer MoS2 and its heterostructures

Optoélectronique du MoS2 monocouche et de ses hétérostructures Dans cette thèse, des échantillons de monocouche MoS2 ont été fabriqués sur plusieurs substrats à l'aide d'une méthode de transfert à sec assistée par estampage PDMS et exfoliation mécanique. La spectroscopie Raman, la spectroscopie d'absorption, la spectroscopie de photoluminescence (PL) et la microscopie à force atomique (AFM) ont été utilisées pour identifier et caractériser les monocouches avant la fabrication des dispositifs. Nous avons d'abord étudié l'influence des substrats, des impuretés environnementales, de la température, de l'intensité d'illumination et du dopage électrostatique sur le comportement de la PL. Grâce à des mesures systématiques de monocouches exfoliées de MoS2 sur une gamme de substrats et de conditions, nous montrons que les impuretés et défauts extrinsèques dominent à la fois les processus de dopage et de piégeage de charge. Les adsorbats environnementaux agissent principalement comme accepteurs d'électrons, réduisant le caractère intrinsèquement dopé n de MoS2, tandis que les impuretés liées au substrat, en particulier sur le verre et SiO2, renforcent le dopage de type n et introduisent des centres de piégeage positivement chargés qui affectent fortement la dynamique des excitons et des porteurs libres. Ces résultats fournissent un cadre microscopique cohérent pour comprendre les mécanismes de dopage et de piégeage de charge gouvernant la PL dans la monocouche MoS. Nous avons ensuite examiné la photoconductivité persistante (PPC) dans les mêmes structures de dispositifs, un phénomène d'importance fondamentale et technologique en raison de son influence sur la conductivité, les performances des dispositifs et ses applications potentielles en calcul neuromorphique. La PPC résulte du piégeage et de la libération retardée des porteurs photogénérés, bien que ses origines microscopiques demeurent débattues. En mesurant les caractéristiques de transport dépendantes de la température et de la tension de grille dans des dispositifs de monocouche MoS sur substrats SiO2 après illumination, nous montrons que les impuretés extrinsèques à l'interface MoS2 substrat agissent comme centres de piégeage ionisés. L'analyse de la décroissance multi-exponentielle du photocourant révèle à la fois des états pièges peu profonds et profonds : les pièges peu profonds, probablement associés à des impuretés Na+, présentent des énergies d'activation de quelques dizaines de meV seulement, tandis que les pièges profonds possèdent des énergies d'activation environ un ordre de grandeur plus élevées. Ces résultats établissent un modèle cohérent et auto-consistant des mécanismes microscopiques sous-jacents à la PPC dans la monocouche MoS. Enfin, nous avons étudié des hétérostructures formées par l'association de monocouches MoS2 avec des matériaux magnétiques bidimensionnels, une classe émergente de systèmes présentant un fort potentiel pour de nouvelles fonctionnalités spintroniques et optoélectroniques. Des études récentes suggèrent que de telles hétérojonctions peuvent induire un dopage intrinsèque de type p dans MoS2 et modifier significativement sa structure électronique (notamment le dédoublement de vallée). Afin de sonder ces effets, nous avons réalisé des mesures de PL en fonction de la géométrie des hétérostructures, de la composition du matériau magnétique, de la température et du dopage électrostatique. Nos résultats préliminaires révèlent des signatures optiques distinctes associées au transfert de charge interfacial et aux interactions magnétiques, apportant un éclairage important sur la structure électronique des hétérostructures TMDCs/matériaux magnétiques 2D et ouvrant des perspectives prometteuses pour l'exploration future de leur physique interfaciale.