Light emission from a Scanning Tunneling Microscope : Study of the electronic and optical properties of a hybrid metal-TMD system

Émission de photons dans un microscope à effet tunnel : application à l'étude des propriétés optiques et électroniques de systèmes hybrides métal-semi-conducteur Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) sont une famille de semi-conducteurs qui présentent un gap direct lorsque leur épaisseur est réduite jusqu'à la monocouche, ce qui leur confère des propriétés optiques et électroniques exceptionnelles, notamment une luminescence avec un rendement élevé. La technique d'émission de lumière dans un microscope à effet tunnel (STM-LE) est utilisée pour étudier l'émission de photons de ces monocouches. Cette technique originale consiste à injecter grâce au courant tunnel des porteurs de charges de manière très locale dans des monocouches de TMD. Cela conduit à la création d'excitons, paires électrons-trous liées par des forces de Coulomb, au sein de la monocouche. Ces excitons vont se désexciter en émettant des photons dont l'énergie correspond au gap direct du semi-conducteur. Ce phénomène de luminescence est mis en évidence expérimentalement en utilisant un microscope STM couplé à un dispositif de détection optique, ce qui permet une analyse de l'émission de photons à la fois sur le plan spectral et spatial avec une résolution nanométrique. Le couplage électromagnétique des monocouches de TMD avec leurs substrats métalliques donne naissance à des structures hybrides métal/semi-conducteur dont les propriétés optiques et électroniques sont étudiées. La nature du substrat (plasmonique ou non) et sa morphologie (uniforme ou nanostructurée) jouent un rôle essentiel tant sur l'intensité que sur la distribution spectrale de la luminescence émise. En effet, lorsque des substrats plasmoniques sont utilisés, le mécanisme d'émission lumineuse implique le couplage électromagnétique entre des modes plasmoniques excités par le courant tunnel et les excitons confinés au sein de la monocouche de TMD. Cette interaction donne lieu à une émission de photons plus efficace. En jouant avec la morphologie de ces substrats, il est possible d'ajuster ce couplage afin d'obtenir une amplification ou une atténuation de l'émission de lumière. Sachant que l'interaction électromagnétique entre plasmons et excitons joue un rôle important dans la luminescence des monocouches dans le cas d'une jonction STM hybride TMD/métal plasmonique, des simulations numériques électromagnétiques sont réalisées via la méthode DDA (Discrete Dipole Approximation). Dans ces simulations, les effets quantiques du courant tunnel sont pris en compte en utilisant le modèle Quantum Corrected Model. Les modes électromagnétiques présents dans la jonction et leur dépendance vis-à-vis des paramètres tunnel (distance pointe-surface et tension de polarisation) sont mis en évidence à partir de la simulation de la réponse optique de la jonction à une onde excitatrice incidente. En particulier, les modes "gap plasmon" et le couplage plasmon-exciton de type Fano se produisant à l'interface entre la monocouche et le substrat plasmonique sont mis en évidence. L'influence de la morphologie du substrat sur les propriétés de ces modes a également été analysée. En s'inspirant des modèles théoriques de l'émission de lumière dans des jonctions STM purement métalliques proposés dans la littérature, un modèle est développé afin d'obtenir des spectres théoriques de luminescence d'une jonction STM hybride TMD/métal plasmonique. Ce modèle prend en compte les propriétés optiques et électroniques de la monocouche, ainsi que le courant tunnel, source d'excitation à l'origine du phénomène de luminescence. De plus, en utilisant les résultats obtenus à partir des simulations numériques, le couplage électromagnétique entre les excitons confinés dans la monocouche de TMD et les plasmons excités dans la nanocavité formée par la configuration pointe-surface du STM est également considéré. Pour finir, l'effet de la morphologie du substrat sur l'émission de lumière est étudié de manière théorique. Ces résultats sont comparés aux résultats expérimentaux afin de valider le modèle présenté.