Towards the development of a new theoretical method to determine precisely the structure of disordered porous carbons

Vers le développement d'une nouvelle méthode théorique pour déterminer avec précision la structure des carbones poreux désordonnés La nécessité d'assainir l'environnement conduit à une recherche intensive de sources d'énergie propres. Les matériaux de types carbone poreux jouent un rôle important dans la réalisation de cet objectif grâce à leurs propriétés intéressantes. Plus précisément, ces matériaux présentent une variété de caractéristiques morphologiques et de structures poreuses qui sont actuellement étudiées pour des applications importantes telles que le stockage d'énergie, le stockage de gaz et le traitement des eaux. Dans ce travail, l'accent est mis sur les carbones poreux utilisés comme électrodes dans les supercondensateurs. Dans ces dispositifs, l'énergie est stockée par adsorption réversible d'ions sur la surface de l'électrode. Plusieurs travaux expérimentaux ont été déployés pour comprendre les mécanismes moléculaires impliqués dans le processus de stockage de charge. La spectroscopie RMN est une technique incroyablement utile à cet égard. Les expériences de RMN ont démontré que les espèces adsorbées sur le carbone peuvent être distinguées de celles présentes dans l'électrolyte libre. Les différents déplacements chimiques des espèces adsorbées sont le résultat d'une combinaison de facteurs tels que les courants de cycles à la surface du carbone, l'organisation des ions dans les pores du carbone, les effets du solvant, la taille des particules, etc. L'importance relative de ces facteurs correspondant principalement à une échelle microscopique sur le déplacement chimique n'est pas encore bien comprise à partir des expériences. Nous utilisons des simulations de dynamique moléculaire, des calculs de théorie de la fonctionnelle de la densité et des simulations sur réseau pour mieux comprendre les facteurs affectant les déplacements chimiques. Nos résultats suggèrent que, dans le cas des électrolytes organiques et des liquides ioniques purs, les courants de cycles présents à la surface du carbone ont une contribution dominante par rapport à l'organisation des ions dans les pores du carbone. Pour les électrolytes aqueux impliquant des ions polarisables, les effets du solvant deviennent dominants et la connaissance de l'orientation des molécules d'eau dans la sphère d'hydratation de ces ions est essentielle pour une prédiction quantitative des déplacements chimiques. Nous avons également exploré l'effet de la taille des particules de carbone sur les déplacements chimiques. En effet, la taille des particules peut affecter l'échange d'ions entre les pores et l'électrolyte global, et par conséquent les spectres RMN. Nos résultats préliminaires suggèrent que le déplacement chimique augmente avec l'augmentation de la taille des particules. La caractérisation structurale du carbone est également importante pour améliorer l'efficacité des dispositifs. Nous avons proposé les premières étapes d'une méthode de Reverse Monte Carlo incluant des informations provenant d'expériences de RMN pour une détermination précise de la structure des carbones poreux.