Séquestration des éléments mobiles durant la serpentinisation expérimentale en condition alcaline

La réaction de serpentinisation résulte de l’interaction de l’eau de mer, ou de fluides hydrothermaux avec les roches mantelliques. Elle engendre des changements des propriétés chimiques de la lithosphère océanique, avec notamment un enrichissement en éléments mobiles (ex. As, Sb, Li, Cs, Pb, et B). Ces éléments sont importants en sciences de la terre car ce sont des traceurs géochimiques des interactions fluides-roches depuis la ride océanique jusqu’aux zones de subduction. Ce travail de thèse a pour but de caractériser le partitionnement de certains éléments mobiles entre un fluide et la serpentine de manière expérimentale. Pour cela, j’ai développé deux protocoles expérimentaux en condition alcaline. Le premier, consiste en la synthèse de chrysotile à partir d’un gel à la stoechiométrie de la serpentine, à 300 °C et Psat. Pour le second protocole, la serpentine est obtenue par altération de grains d’olivine San Carlos (granulométrie : <30 µm, 30-56 µm, >56 µm) à 200 °C (Psat) pour 1M de NaOH et en présence de carbonate (HCO3-). La minéralogie des produits expérimentaux ainsi que leurs abondances ont été déterminées par diffraction des rayons-X, spectroscopie infrarouge et analyse thermogravimétrique. Les propriétés texturales ont été caractérisées par microscopie électronique à balayage et à transmission haute résolution. La composition du produit solide a été mesurée par spectrométrie de masse et analyse par microsonde-électronique et l’état d’oxydo-réduction du fer a été déterminé par analyses Mössbauer. Des analyses d’absorption des rayons-X (XAS) ont été effectuées afin d’analyser la structure locale de l’antimoine et de l’arsenic. La combinaison de ces techniques analytiques a permis de montrer que la synthèse de chrysotile est effective après seulement 8 heures de réaction. A 200°C, l’olivine est remplacée (pseudomorphose) par le chrysotile et la brucite. Le remplacement est total après 1 mois (<30 µm) et 3 mois (30 et 56 µm). En présence de carbonate, l’altération de l’olivine est caractérisée par une cinétique plus lente et est contrôlée par la précipitation de la magnésite et de la lizardite.En reprenant les 2 protocoles expérimentaux de synthèse de chrysotile (1M NaOH), et en dopant le fluide en un élément trace (Li, As, Cs, Sb et B) le partitionnement des éléments mobiles a pu être étudié. Le coefficient de partage solide-fluide (KD) a pu être défini pour chaque élément durant la synthèse du chrysotile à 300 °C en modélisant nos résultats suivant l’équation de Langmuir (concentrations en solution de 5 à 1000 µg g-1). La séquence obtenue pour les coefficients de partage est la suivante : 0.5<B < As < Li < Cs < Sb<9. En présence de lithium, d’arsenic et d’antimoine, la morphologie du chrysotile atteste d’une croissance radiale. En revanche, le bore favorise une croissance en longueur du chrysotile perpendiculaire à l’axe c. Un mécanisme d’adsorption contrôle principalement la séquestration des éléments mobiles par le chrysotile comme l’indiquent les résultats d’absorption des rayons-X sur l’arsenic et l’antimoine. Lors de l’altération des olivines, la séquestration des éléments trace est hétérogène et le changement des conditions d’oxydo-réduction du système durant la réaction de serpentinisation explique les changements dans la séquestration de l’antimoine d’abord adsorbé sous sa forme pentavalente puis incorporé sous sa forme trivalente par des phases secondaires. Même en faible concentration en solution (200 µg g-1), le lithium a un fort pouvoir catalytique sur la réaction de serpentinisation de l’olivine à 200 °C.En perspective plusieurs expériences haute pression et température (450 °C et 1-4 kbar) ont été réalisées afin de mieux comprendre le comportement des éléments traces durant les transitions de phase et la déstabilisation de la serpentine en contexte de subduction. Les résultats préliminaires indiquent que la présence de ces éléments traces a un rôle très important sur la stabilité du chrysotile.