Durability of geopolymer matrices subjected to carbonation and leaching : application for the encapsulation of radioactive liquid organic wastes

Durabilité des matrices géopolymères soumises à carbonatation et lixiviation : application au conditionnement des déchets radioactifs liquides organiques Les liants alkali-activés (LAA) apparaissent comme une alternative prometteuse aux liants hydrauliques traditionnels dans divers domaines d’application, notamment dans le génie civil et la gestion des déchets radioactifs issus des activités nucléaires. Dans ce contexte, les géopolymères, qui constituent une sous-famille des LAA, suscitent un intérêt croissant en raison de leurs propriétés physico-chimiques. Néanmoins, la durabilité (comportement à long terme) de ces matrices à base de potassium reste encore peu étudiée dans la littérature. Ce travail de thèse vise à évaluer la durabilité de matrices géopolymères destinées à l’encapsulation de déchets radioactifs organiques liquides lorsqu’elles sont soumises à la carbonatation et à la lixiviation. Une première approche de ce travail a porté sur l’étude de l’influence de différents précurseurs (Argical 1000,Argicem, Metamax), analysés selon une méthode de formulation stœchiométrique. Cette approche a permis de mettre en évidence non seulement l’effet de la calcination et de la morphologie des métakaolins, mais aussi la variabilité du rapport eau/liant (E/L)pour une stœchiométrie équivalente. La durabilité d’une formulation de référence, développée dans le cadre du projet européen PREDIS a été ensuite évaluée. Les essais décarbonatation naturelle et accélérée ont montré une faible progression du front de carbonatation par rapport à d’autres matrices appartenant à la famille des LAA, traduisant une bonne résistance à la carbonatation. Les essais de lixiviation ont révélé une faible libération d’éléments dans les milieux neutres et alcalins, tandis que la solution acide à base de HCl s’est révélée plus agressive, entraînant une libération accrue d’éléments dansl e lixiviat. Ce travail a mis en évidence l’influence de la formulation stœchiométrique,en particulier la distinction entre les approches qui prennent en compte ou non les phases cristallisées du précurseur, un aspect encore peu abordé dans la littérature. Par la suite, une formulation optimisée à base d’Argicem a été développée afin d’améliorer la durabilité globale de la matrice, conduisant à une meilleure encapsulation de l’huile, une lixiviation réduite et une résistance accrue à la fissuration après séchage et immersion dans l’eau. En conclusion, les résultats démontrent le potentiel des géopolymères à base de métakaolin pour l’immobilisation à long terme des RLOW, ainsi que pour d’autres applications nécessitant des matériaux stables, durables et chimiquement résistants.